多酸/MCM-41复合催化剂催化1-辛烯水合及烷基化的研究

摘要

多金属氧酸盐，尤其是Keggin结构多金属氧酸盐H3XM12O40·nH2O(X=P，Si，Ge，As；M=Mo，W)，由于具有广泛的应用前景而引起人们的特别关注。1972年日本率先以12-硅钨酸为催化剂进行丙烯水合研究并实现了工业化，使杂多酸在工业催化剂领域写下了光辉的一页，至今采用多酸类催化剂实现工业化的项目已达8个，一些项目甚至是万吨级以上的世界瞩目先进工艺。 杂多酸在均相和非均相体系中，都可作为性能优异的酸碱、氧化还原或双功能催化剂。杂多酸的优点是活性高、选择性好、腐蚀轻微、反应条件温和、很强的Br(o)nsted酸性，是节约型环保型催化剂。MCM-41是1992年Beck J S合成的新型分子筛M41S家族中的一种，由于其具有比表面积大、孔径均匀可控和水热稳定性好等特殊性质，在物理、化学、材料科学以及相关领域也有广泛应用。 1-辛烯是一种来源比较广泛的化工原料，主要用途是与乙烯共聚生成线性低密度聚乙烯(LLDPE)。本文按照文献方法合成了分子筛MCM-41负载的Keggin结构杂多酸复合材料，通过红外、x-射线粉末衍射和热重分析表征了复合材料的结构和性质，并以此类复合材料为催化剂研究了1-辛烯的开发利用，开展了如下两方面的工作： 1，在敞开及密闭体系中，以Keggin结构杂多酸母体及其负载到MCM-41分子筛上形成的复合材料为催化剂，对1-辛烯直接水合生成2-辛醇的反应进行探讨。 2，以Keggin结构杂多酸母体及其负载到MCM-41分子筛上形成的复合物为催化剂，对1-辛烯与甲苯液相烷基化生成长链烷基苯的反应进行探讨。 主要对影响反应的因素如反应时间、温度、底物摩尔比、催化剂种类及用量等进行了详细的考察，得出最佳的实验条件以及实验结果，并对催化剂的循环利用情况进行了考察，为1-辛烯的开发利用提供参考。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1.多金属氧酸盐

1.1.1多金属氧酸盐的发展简史

1.1.2多金属氧酸盐的结构

1.1.3目前国内外多酸化学的研究方向

1.2多金属氧酸盐催化

1.2.1催化作用的定义和原理

1.2.2杂多酸的催化性质

1.2.3多金属氧酸盐的催化反应类型及体系

1.3国内外对杂多化合物催化烯烃水合反应的研究情况

1.4国内外对杂多化合物催化傅-克烷基化反应的研究情况

1.5选题的理论目的和意义

第二章：杂多酸及负载型催化剂催化1-辛烯水合生成醇

2.1引 言

2.2实验部分

2.2.1药品和试剂

2.2.2实验仪器和设备

2.2.3催化剂的制备及表征

2.2.4水合反应过程

2.2.5水合反应结果评价方式

2.3杂多酸母体为催化剂的实验结果与讨论

2.3.1磷钨酸(H3PW12O40·nH2O)催化1-辛烯水合反应的结果

2.3.2硅钨酸(H4SiW12O40·nH2O)催化1-辛烯水合反应的结果

2.4 HPA/MCM-41负载型催化剂的实验结果与讨论

2.4.1 HPW(x)/MCM-41催化1-辛烯水合反应

2.4.2 HSiW(x)/MCM-41催化1-辛烯水合反应

2.4.3其它杂多酸负载型催化剂催化1-辛烯水合反应的结果

2.5密闭体系1-辛烯的水合反应的实验结果与讨论

2.5.1磷钨酸(H3PW12O40·nH2O)催化1-辛烯水合反应的结果

2.5.2硅钨酸(H4SiW12O40·nH2O)催化1-辛烯水合反应的结果

2.5.3 HPW(x)/MCM-41负载型催化剂催化1-辛烯水合反应的结果

2.6本章小结

第三章杂多酸及负载型催化剂催化1-辛烯与甲苯的烷基化反应

3.1引 言

3.2实验部分

3.2.1药品和试剂

3.2.2实验仪器和设备

3.2.3催化剂的制备及表征

3.2.4烷基化反应过程

3.2.5烷基化反应结果评价方式

3.3结果与讨论

3.3.1不同催化剂对反应的催化活性

3.3.2 HSiW(x)/MCM-41催化1-辛烯烷基化反应的结果

3.3.3 HPW(x)/MCM-41催化1-辛烯烷基化反应的结果

3.3.4催化剂的可重复利用性

3.4本章小结

结 论

参考文献

致 谢

在学期间公开发表论文及著作情况