Cu3SnS4/TiO2同轴异质结薄膜光催化剂的设计制备与性能研究

摘要

长期使用传统化石能源所带来的环境污染问题中，影响最大且最普遍的是化学污染。光催化降解技术目前被公认为是最有应用前景的环境治理方法。在各类光催化剂材料中，二氧化钛（TiO2）是备受关注的固相半导体光催化剂材料，且一维取向的TiO2纳米管阵列被视为是薄膜光催化剂的理想结构。但因其带隙较宽（3.2 eV），当前研究须克服的难题一是拓宽其光响应范围并提高光量子效率；二是进一步改善其光催化降解污染物的稳定性。本学位论文在综述和分析已有工作的基础上，针对上述问题，提出了材料选择与结构设计的新思路与新途径，并以“Cu3SnS4/TiO2同轴异质结薄膜光催化剂的设计制备与性能研究”为研究课题系统总结了攻读硕士期间的研究工作。主要研究内容与成果总结如下：
　　1.选取高光吸收系数（104-105 cm-1）的窄带隙（0.8-1.7 eV）的p型三元化合物Cu3SnS4（CTS），分别采用一步水热法和Sol-Gel自组装成膜工艺，成功制备了CTS纳米颗粒与玻璃基CTS薄膜。研究表明，CTS纳米颗粒在模拟太阳光照射下对甲基橙具有一定的光催化降解性能；CTS薄膜的表面润湿特性敏感于退火温度，且500℃退火处理的样品表现出超亲水和超亲油的两亲特性，硬脂酸表面处理可使薄膜转变为疏水亲油表面，去硬脂酸表面修饰后，CTS的表面超双亲特性可再生。CTS薄膜的表面超双亲-疏水亲油循环润湿特性可望应用于油水分离及复杂环境光伏器件的设计与制备。
　　2.采用周期性阳极氧化法，在金属Ti箔上成功制备了具有光子晶体结构的竹节状有序TiO2纳米管阵列（PhC-TiO2），系统考察了阳极氧化工艺参数群与TiO2光子晶体结构间的相关性，并研究了系列的光催化降解特性，结果表明，基于光子晶体结构的Bragg散射与慢光子效应，相比传统TiO2纳米管阵列膜（k=0.00508 min-1），TiO2光子晶体结构纳米管阵列膜的光催化降解效率有显著提高（k=0.01022 min-1）。
　　3.在上述研究的基础上，采用原位自组装成膜工艺，制备了系列CTS/PhC-TiO2 p-n同轴异质结薄膜光催化剂，对其光催化特性的研究结果表明，不仅CTS的复合可拓宽CTS/TiO2的光谱响应范围，而且p-n异质结界面可提高光生电子-空穴对的分离效率，有效抑制载流子再复合，进而提高光催化降解率（模拟太阳光照120 min，甲基橙降解率为82％，降解速率k=0.01413 min-1）；随后，为进一步提高其光催化效率，采用NaBH4液相还原法对PhC-TiO2进行了Ti3+自掺杂处理以提高光生电子在TiO2中的传输转移效率，系统考察了Ti3+掺杂量对CTS/PhC-TiO2光催化特性的影响，发现在优化后的CTS/Ti3+-PhC-TiO2在相同光照条件（120 min）下，其甲基橙光降解率为96.6%，降解速率提高至 k=0.02257 min-1。

目录

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西北师范大学研究生学位论文作者信息

第一章 绪论

1.1光催化研究概述

1.2 TiO2纳米半导体的光催化性能研究

1.3 窄带隙多元化合物耦合TiO2纳米复合结构光催化性能研究进展

1.4 本课题的选题思路及主要研究工作

参考文献

第二章Cu3SnS4(CTS)的制备及其润湿与光催化性能应用研究

2.1 CTS纳米颗粒(膜)的制备与表征

2.2 玻璃基CTS薄膜的润湿特性

2.3 CTS纳米颗粒的光催化性能研究

2.4 本章小结

参考文献

第三章CTS/TiO2同轴异质结薄膜光催化剂的设计制备与光催化性能研究

3.1 CTS/TiO2纳米管阵列光子晶体结构（PhC-TNAs）的制备与表征

3.2 光子晶体结构 CTS/PhC-TiO2同轴异质结阵列的光催化性能研究

3.3 本章小结

参考文献

第四章 总结与展望

4.1 总结

4.2 展望

附录：攻读硕士学位期间发表和完成的研究论文

致谢