聚电解质-胶体溶液的分子模拟研究

摘要

聚电解质-胶体络合物由于其在很多领域内的重要应用，如胶体稳定性，电动力学性质、悬浊液粘性以及生物体系络合物等，已经成为国际上的一个研究热点。本文研究工作包括两个部分：聚电解质的桥链结构对胶体颗粒静态和动态行为的影响和水溶液中非均匀带电的类富勒烯结构的纳米颗粒在平板聚电解质刷上的吸附的布朗动力学（BD）研究。 首先基于粗粒度模型我们用布朗动力学模拟的方法考察了以两端带电的聚电解质为媒介的桥链结构对水溶液中胶体的径向分布函数（RDF）和扩散行为的影响。为便于比较，我们还考察了由一端带电的聚电解质与胶体形成的体系的各种相对应的性质。模拟结果显示，当体系浓度较小时两端带电的聚电解质会引起胶体的聚集。这是由于在低浓度的情况下，聚电解质的回转半径小于体系胶体间的平均距离。当两端带电的聚电解质同时吸附在两个不同的胶体上时，聚电解质的桥链作用将主导胶体的RDF及其扩散行为。随着体系浓度的增大，聚电解质的回转半径将大于体系中胶体间的平均距离，这时聚电解质的桥链作用就可以忽略了。通过考察两端带电的聚电解质对胶体静态和动态行为的影响，有助于我们进一步的合成胶体溶液的稳定剂或聚沉剂。 另外，随着高分子合成技术的发展，很多具有新结构的聚电解质被合成出来，其中包括一些聚电解质刷子系统。基于粗粒度模型，我们用BD的模拟方法在水溶液中考察了类富勒烯结构的纳米颗粒在平板聚电解质刷上的吸附。模拟发现，整体为电中性的纳米颗粒能够吸附在聚电解质刷上。这是由聚电解质刷对纳米颗粒表面正电区域的吸引和对其负电区域的排斥而引起的静电非对称作用力所导致的。模拟结果显示，当纳米颗粒的偶极矩非常大时，纳米颗粒在主体相中容易发生团聚形成纳米团簇，它的形成不利于纳米颗粒在分子刷上的吸附。当纳米颗粒偶极矩较小时，其吸附量随分子刷嫁接密度的增加而单调递减；但纳米颗粒的偶极矩较大时，其吸附量与分子刷嫁接密度的关系表现为非单调性。另外我们还发现分子刷的嫁接密度是影响分子刷厚度和体系渗透压的一个重要因素。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章文献综述

1.1前言

1.2国内外研究现状

1.3常见的模拟方法及其对比

1.3.1 Monte Carlo模拟方法

1.3.2分子动力学(Molecular Dynamics)模拟方法

1.3.3布朗动力学(Brownian Dynamics)模拟方法

1.3.4布朗动力学(Brownian Dynamics)与分子动力学(MolecularDynamics)和蒙地卡罗法(Monte Carlo)的比较

1.4 LAMMPS简介

1.5本文的研究概述

1.6参考文献

第二章 聚电解质的桥链结构对胶体颗粒静态和动态行为的影响

2.1前言

2.2模型及模拟方法

2.2.1模型

2.2.2模拟细节

2.3结果与讨论

2.3.1浓度的影响

3.2.2链长的影响

2.3.3温度的影响

2.4结论

2.5参考文献

第三章 水溶液中非均匀带电的类富勒烯结构的纳米颗粒在平板聚电解质刷上的吸附

3.1前言

3.2模型与模拟方法

3.2.1模型

3.2.2模拟细节

3.3结果与讨论

3.3.1偶极矩的影响

3.3.2聚电解质刷的嫁接密度的影响

3.3.3分子刷体系的渗透压

3.4结论

3.5参考文献

第四章总结论

致谢

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