水中卤代乙腈去除方式及其影响因素的研究

摘要

饮用水消毒可保障饮用水的生物安全性，然而消毒工艺在杀灭水中病原微生物的同时，水中有机物和消毒剂的反应会导致消毒副产物的生成。消毒副产物是对人体有致癌性、致畸性和致突变性的有毒物质，目前检出含量和检出频率最高的消毒副产物分别是卤代甲烷和卤代乙酸，其次为卤代乙腈。卤代乙腈是一种新型含氮类的消毒副产物，虽然含量较常规消毒副产物低，但是其细胞毒性和基因毒性比传统消毒副产物高几个数量级。因此，有必要对其环境行为及去除方式进行研究。
　　目前水厂使用最广泛的控制消毒副产物的方法是去除前体物或改变消毒工艺，但是余氯的投加和有机物的广泛存在使得这些方法不能完全抑制消毒副产物的生成。故本课题着眼于消毒副产物的事后去除方式，重点以卤代乙腈为对象，研究了其在水环境中的稳定性，主要考察了水解和氧化性质；同时，研究了卤代乙腈进入家庭之后家用净水设备对其的去除作用，主要考察了紫外光光解、吸附、反渗透、挥发、超声等方式的去除效果。本课题的研究成果，将有望补充完善卤代乙腈在水环境中稳定性的信息，为管网终端的用户提供合理的建议，从而进一步保障居民饮用水安全。
　　卤代乙腈的水解和氧化结果表明：卤代乙腈的水解符合一级反应动力学，且反应速率随着pH的增加而显著提高；卤素基团相同时，卤代程度越高水解反应越快；卤代程度相同时，卤素原子质量越大越难水解；余氯的存在可以进一步降低二卤代和三卤代乙腈的稳定性，且余氯氧化能力随余氯浓度增加而增强；而另一种消毒剂氯胺对卤代乙腈无明显氧化能力。
　　家用设备去除卤代乙腈的实验结果表明：吸附法对卤代乙腈有一定的去除作用，家用净水器吸附模块的吸附能力大小顺序为：颗粒活性炭、压缩活性炭、PP棉。吸附效果受流速的影响很大，流速越低卤代乙腈的去除率越高。反渗透法对六种卤代乙腈均有着很高的去除率（平均去除率为83%）。卤代乙腈的紫外光解符合一级反应动力学，脱卤反应是光解过程中的主要反应。氯离子和卤代乙腈初始浓度对光解的影响较小，硝酸根离子则有微弱的促进作用。卤代乙腈在超纯水配水中的光解效果要稍微优于自来水配水中。影响因素的实验结果说明在254 nm处有吸收的物质会对卤代乙腈的光解产生干扰（抑制或促进）。基于卤代乙腈的易挥发性，搅拌法对卤代乙腈也有一定的去除效果，平均去除率为50%，且去除率随着搅拌速度和搅拌时间的增加而增加。煮沸和微波加热法能高效快捷的去除卤代乙腈，表现为挥发与热解共同作用，卤代乙腈的煮沸去除效果能够被定量构效模型较好模拟。超声波法的去除机理则是超声引起水流紊动从而促进了卤代乙腈的挥发。

目录

第1章 绪 论

1.1课题研究背景及意义

1.1.1 消毒副产物概述

1.1.2 卤代乙腈特性

1.2卤代乙腈的国内外研究现状

1.2.1 卤代乙腈的分析方法

1.2.2 卤代乙腈的发生情况

1.2.3 卤代乙腈的去除方法

1.3课题来源及研究目的与内容

1.3.1 课题来源

1.3.2 课题研究目的

1.3.3 课题研究内容

第2章 实验材料与分析方法

2.1实验材料

2.1.1 实验仪器

2.1.2 实验药品

2.1.3 实验溶液的配制

2.2检测方法

2.2.1 卤代乙腈的检测方法

2.2.2 其他检测方法

2.3本章小结

第3章 卤代乙腈的水解和氧化性质研究

3.1卤代乙腈的水解

3.1.1 卤代乙腈在不同pH下的水解

3.1.2 典型因素对水解的影响

3.2卤代乙腈的氧化

3.2.1 余氯对卤代乙腈的氧化作用

3.2.2 氯胺对卤代乙腈的氧化作用

3.3本章小结

第4章 卤代乙腈家庭方式下去除性的研究

4.1家用净水器对卤代乙腈的去除

4.1.1 吸附模块的去除作用

4.1.2 反渗透模块的去除作用

4.2卤代乙腈的光解

4.2.1 光解速率及途径分析

4.2.2 初始浓度对光解的影响

4.2.3 典型物质对光解的影响

4.2.4 真实水样对光解的影响

4.3卤代乙腈的挥发去除研究

4.3.1 搅拌的去除作用

4.3.2 煮沸的去除作用

4.3.3 微波的去除作用

4.4卤代乙腈的超声去除研究

4.5本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其他成果

声明

致谢