局域性变化引发共轭高聚物发光的跃迁禁戒和共轭高聚物纤维激光的动力学演化

摘要

通过结合电子的输运过程、电偶极矩的演化、电声相互作用,利用分子分子动力学计算,说明共轭高聚物中单线态激子的跃迁,如PLED,很大程度上决定于电偶极矩的演化。在没有外电场时,单线态激子的寿命约为1ns,一旦施加的电场超过一定值,伴随着电声相互作用,原来的晶格结构演化出两个局域的状态,这与实验结果一致。由于新的晶格结构和自陷效应,电偶极矩在5fs内迅速减为零,单线态激子的跃迁被禁止。
　　 共轭高聚物中纳米纤维激光的辐射主要经历两个非传统的过程:微观载流子结构的演化和宏观的激射光散射。由随机排列的纳米纤维构成的共轭高聚物,如聚噻吩,在外界泵浦光的激发下,伴随着高聚物纤维链上局域晶格畸变的自陷效应,链上的周期性晶格结构被破坏。随着泵浦光的继续激发,单维高聚物纤维中单线态激子的电子数发生反转。外部增益,结合纳米纤维束中激光的多重散射,以及辐射电场的相位空间分布,最后将纤维束中的激光定位。同时,局域化的纳米纤维激光、多重散射取代了传统谐振腔的相位调节,使激光腔仅由随机分布的高聚物纤维构成,从而显示出高聚物纳米纤维激光中“隐藏”的谐振腔。