碳量子点的小分子表面修饰和氮元素掺杂及其在生物成像和传感中的应用

摘要

碳量子点由于其独特的发光和电子特性，低毒性，良好的生物相容性和强抗光漂白能力，在光电器件、光催化和生物成像领域都有很大的潜在应用。其中，其特殊的光致发光性质尤引人关注。
　　但由于碳量子点具有相对较低的发光量子产率，发射位置随激发光而移动和尚不明确的发光机制，使其在生物成像和分析检测实际应用中仍存在一些障碍。研究表明，经过化学修饰或改性的碳量子点不仅能提高碳量子点在溶剂中的分散性，而且还能提高它们的量子产率和有效地调变其光致发光。由于碳量子点独特的电子和结构特性，它们经化学修饰后，溶解度和光学性能大大改善，所产生的荧光相比于普通荧光分子更稳定持久。因此，急需在这方面进行系统深入的研究。对碳量子点进行功能化表面修饰和元素掺杂有望能调变和增强发光，为碳量子点后续的反应和应用提供一个重要的中间体，还为高灵敏和高选择的化学和生物传感器的应用奠定了基础，这对于碳纳米材料的应用和纳米科学的进一步发展是非常重要的。
　　本文通过理论和实验相结合系统地研究了一系列有机小分子修饰的碳量子点的表面化学;研究了一步水热合成氮掺杂碳量子点的方法，比较所制备的氮掺杂碳量子点和普通碳量子点的光学性质，并将氮掺杂碳量子点用于pH值的响应以及金属离子和H2O2的检测。主要研究内容如下:
　　1.合成了一系列不同有机小分子修饰的碳量子点。实验结果显示，醇、胺和硫醇等官能团的表面功能化可以有效地调变碳量子点的荧光，经1,2-乙二胺修饰的碳量子点的发光效率达到了17.6％。通过理论计算探究其荧光增强机制，有机小分子的表面修饰不仅可以调变荧光发射位置，而且修饰的二胺可以有效增强碳量子点的荧光。细胞毒性和生物成像实验表明，表面修饰的碳量子点表现出比普通碳量子点更低的毒性，但显示出比普通碳量子点更好的的生物标记能力。
　　2.选取不同的氮源，采用水热法一步合成氮掺杂碳量子点，得到了一系列具有不同氮含量的氮掺杂碳量子点，氮原子的引入能使其量子产率大大提高，最高可以达到36.3％，这种荧光增强可能来源于掺入氮原子的质子化和由于碳量子点上氮原子的引入所形成的芳香烃结构。这种氮掺杂碳量子点可以用来检测溶液的pH值、Ag(Ⅰ)、Fe(Ⅲ)和H2O2，因此，所制备的氮掺杂碳量子点可以作为多功能荧光传感平台。细胞毒性实验显示碳量子点在引入大量的氮原子后仍然保持低毒性。此外，生物成像实验表明，氮掺杂碳量子点比原始碳量子点除了具有更优异的荧光标记能力，还具有更强的抗漂白能力。

目录

摘要

1 绪论

1．1 碳量子点的性质

1．2 碳量子点的合成

1．2．1 化学方法

1．2．2 物理方法

1．3 碳量子点的光学性质

1．3．1 碳量子点的紫外吸收

1．3．2 碳量子点的荧光性质

1．3．3 碳量子点的电化学发光

1．4 碳量子点的功能化

1．5 碳量子点的应用

1．5．1 光催化剂

1．5．2 光电器件

1．5．3 生物成像

1．5．4 传感器

1．6 本论文研究内容

参考文献

2 碳量子点的表面修饰及其在生物成像中的应用

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 实验仪器

2．2．2 实验药品

2．2．3 实验方法

2．3 结果与讨论

2．3．1 TEM形貌分析

2．3．2 XPS分析

2．3．3 红外光谱分析

2．3．4 CQDs的光致发光性质

2．3．5 光致发光调制机制

2．3．6 细胞毒性实验和细胞成像

2．4 本章小结

参考文献

3 碳量子点的氮元素掺杂及其在生物成像和传感中的应用

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 实验仪器

3．2．2 实验药品

3．2．3 实验方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 形貌和厚度分析

3．3．2 XPS分析

3．3．3 NCQDs的荧光性质及其对pH的响应

3．3．4 在NCQDs溶液中对AgⅠ，FeⅢ和H2O2的检测

3．3．4 细胞毒性实验和细胞成像

3．4 本章小结

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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