多孔碳材料的制备、改性及其二氧化碳吸附性能研究

摘要

随着煤、石油和天然气的大范围使用，大量的CO2等温室气体被直接排放到大气层中，造成了全球气候的持续变暖。因此开发一种能大范围的CO2捕捉、分离技术迫在眉睫。
　　本论文直接以柠檬酸镁或者柠檬酸和六水合硝酸镁为原料合成多孔碳材料MC，通过氨基功能化或者氮掺杂制得吸附剂。采用N2吸附、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)对MC载体以及吸附剂进行表征。吸附剂的CO2吸附性能则通过两种方法进行表征，一种采用穿透曲线法进行评价，另一种则是通过等温吸附法进行测试。研究结果如下:
　　1.通过对柠檬酸镁的煅烧、酸洗等可直接制取具有蠕虫状孔结构的介孔碳材料MC。改变煅烧温度可以改变碳材料的结构性质。将MC作为载体，采用TEPA进行修饰，并研究有机胺不同的负载量对吸附剂吸附性能的影响。结果表明MC800由于具有较大的孔体积和孔径，因此比MC600更适合作为有机胺的载体。MC600和MC800的最佳负载量分别为60％和70％。其中MC800-70的吸附量最大可达4.68mmol/g。在有适量水汽存在时总CO2吸附量为5.19mmol/g，表明水汽的存在可以提高样品的吸附能力。此外MC800-70还具有良好的稳定性。
　　2.采用柠檬酸和六水合硝酸镁作为原材料，以尿素作为氮源物质合成氮掺杂的介孔碳材料。研究结果表明，通过这种简易方法合成的碳材料比表面积较大，在1221-1571m2 g-1之间，且材料含有大量的微孔和介孔结构。通过元素分析以及X射线光电子能谱分析发现N成功的掺杂进入介孔碳材料之中。随着合成过程中掺入尿素的量的增多，碳材料的结构在发生着明显的变化的同时有效的功能氮的数量也在发生改变。CO2吸附显示合成的氮掺杂的介孔碳材料是一种良好的CO2吸附材料。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 CO2的捕集技术

1．2．1 吸附分离法

1．2．2 吸收法

1．2．3 膜分离法

1．2．4 低温分离法

1．3 选题依据及研究内容

1．3．1 选题依据

1．3．2 研究内容

第二章 实验部分

2．1 化学试剂

2．2 实验仪器

2．3 MCF载体的制备

2．3．1 介孔碳材料MC载体及其吸附剂的制备

2．3．2 氮掺杂的介孔碳材料的制备方法

2．4 样品表征手段

2．4．1 X-射线粉末衍射(XRD)

2．4．2 N2吸附-脱附表征

2．4．3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)

2．4．4 透射电子显微镜(TEM)

2．4．5 扫描电子显微镜(SEM)

2．4．6 元素分析

2．4．7 同步热重分析(TG)

2．4．8 原位X射线光电子能谱(XPS)

2．5 样品吸附性能测试

2．5．1 动态法测试吸附剂的CO2吸附性能

2．5．2 静态法测试样品CO2吸附性能(CO2吸附等温线)

第三章 简单方法制备的碳基“分子笼’’用于低温CO2捕捉

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 载体MC600和MC800的制备

3．2．2 MC600和MC800载体的氨基改性

3．3 结果与讨论

3．3．1 MC600和MC800载体以及吸附剂的表征

3．3．2 吸附剂的CO2吸附性能

3．3．3 水汽对吸附剂CO2吸附性能的影响

3．3．4 吸附剂的CO2吸附-脱附稳定性实验

3．4 结论

第四章 简易制备氮掺杂介孔碳材料的方法及其材料对CO2吸附性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 MCF载体及其吸附剂的制备

4．3 结果与讨论

4．3．1 表征

4．3．2 样品CO2吸附性能测试

4．4 结论

第五章 全文总结与展望

参考文献

作者简介、撰写和发表的文章目录

致谢

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