聚丙烯腈纤维负载催化剂的制备及其在染料去除中的应用

摘要

本文以聚丙烯腈纤维（PANF）为基底材料，采用胺类化合物对其改性，将改性后纤维与金属盐通过一定的反应制备相应的负载型催化剂，并应用于水溶液中活性染料和酸性染料的去除；此外，初步探讨了氨基功能化纤维在吸附金属离子方面的应用。
　　首先，以聚丙烯腈纤维为基底材料，分别与多胺类化合物（乙二胺、四乙烯五胺、超支化聚乙烯亚胺）和盐酸羟胺发生胺化反应，引入氨基、偕胺肟等基团。改性之后的纤维与三价铁络合得到非均相负载催化剂（ ED-PANF-Fe、TP-PANF-Fe、PE-PANF-Fe和AO-PANF-Fe），应用于活性红195的催化降解。通过元素分析、XRD、SEM、FT-IR等方法对改性纤维进行了表征，利用EDS对催化剂中铁含量进行了分析，并对催化剂去除染料的方式及效果进行了探究。结果表明：多胺类和盐酸羟胺成功地对PANF进行了改性， TP-PANF-Fe铁含量只有1.12％，而盐酸羟胺改性PANF易与金属铁离子络合形成稳定的铁配合物，铁含量达到11.59%。UV测试结果表明ED-PANF-Fe、TP-PANF-Fe和PE-PANF-Fe对染料的去除率分别为98.05%，90.82%，31.11%，是吸附和催化共同作用的结果。而盐酸羟胺改性纤维降解染料速度相对较慢，50 min降解率达到98.8%，是催化作用的结果，催化剂循环利用3次时，降解率仍在在90%以上。
　　其次，以盐酸羟胺、水合肼以及两者混合物为改性试剂与聚丙烯腈纤维反应，得到改性PANF（AO-PANF、HA-PANF和M-PANF），在氯化铜溶液中浸泡后，用硼氢化钠还原，得到相应的负载型催化剂（Cu-AO-PANF、Cu-HA-PANF、Cu-M-PANF），用于酸性橙 II和甲基橙的催化去除。对制备过程中铜盐浸泡时间、铜盐浓度以及催化剂的稳定性进行了探究，通过XRD、SEM、FT-IR、EDS、XPS及DSC对改性PANF以及最终催化剂进行表征，并且对催化剂去除染料的方式及产物进行了分析。结果表明：在铜盐中浸泡5h、铜盐浓度0.35 mol/L为催化剂的最佳制备条件，在pH>4条件下催化剂表现出良好的稳定性；负载铜含量Cu-AO-PANF>Cu-M-PANF>Cu-HA-PANF；应用于催化甲基橙和酸性橙II两类染料的去除，染料催化去除率与铜含量一致：Cu-AO-PANF>Cu-M-PANF>Cu-HA-PANF，其中Cu-AO-PANF在10 min内对两种染料的催化去除率均达到90%，且可以多次循环利用。
　　再次，通过多胺类改性纤维与氯乙酸反应制备了氨基乙酸型腈纶纤维（PANEDF-AC， PANTPF-AC，PANPEF-AC）。通过有机元素分析和FT-IR分别对改性纤维有机元素和内部官能团进行了表征，利用EDS、AAS对改性纤维表面金属离子的含量进行了分析。结果表明，氨基乙酸型腈纶纤维能够吸附金属银离子，且对银离子吸附量分别达到33.5 mg/g，1.4 mg/g和0.3 mg/g，是一种潜在的金属离子吸附剂。

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第一章 前言

1.1 引言

1.2 染料废水的特点

1.3 染色废水常用处理技术

1.4 国内外处理染料的研究进展

1.5选题意义及研究内容

第二章 胺类改性聚丙烯腈纤维铁络合物催化剂的制备、表征及其在去除活性染料中应用

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 结论

第三章 改性聚丙烯腈纤维负载铜催化剂的制备、表征及其在酸性染料去除中的应用

3.1 引言

3.2 试剂和仪器

3.3 实验部分

3.4 结果与讨论

3.5结果与讨论

3.6 结论

第四章 氨基乙酸型腈纶纤维的制备、表征及其在金属离子吸附中的应用初探

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 结论

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 后续工作展望

参考文献

附录 攻读学位期间的研究成果

致谢