Fe掺杂Ti/Sb-SnO电极电催化氧化对硝基苯酚研究

摘要

近年来，电催化氧化法由于具有在处理生物难降解有机污染物方面有降解效率高、无二次污染等优点，而引起广泛关注。本论文以电催化氧化技术为核心处理工艺，以对硝基苯酚（p-NP）为目标污染物，进行了有毒、难生化有机模拟废水处理的实验研究。 本文研究的主要内容是采用溶胶-凝胶法制备了Fe掺杂Sb-SnO2/Ti电极，采用对p-NP的电催化氧化降解效率来评价转盘法和浸渍法所制备电极的电催化性能，得出转盘法所制备电极的电催化性能好于浸渍法；对影响Fe掺杂Sb-SnO2/Ti电极催化效率的主要因素：热处理温度和Fe掺杂量进行了研究。结果显示热处理温度以600℃为宜，掺杂量以Sn： Sb： Fe摩尔比为1：0.02：0.0001为宜；采用扫描电子显微镜（SEM）、电子能谱（EDS）、X-射线衍射仪（XRD）对制备的Fe掺杂Sb-SnO2/Ti电极进行表征，测试所制备电极的阳极极化线性扫描曲线和循环伏安曲线，结果显示所制备Fe掺杂Sb-SnO2/Ti电极优于未掺杂Fe的Sb-SnO2/Ti电极。 另外本文还研究了以制备的Fe掺杂Sb-SnO2/Ti电极为阳极，钛板为阴极，在自制的玻璃槽中，进行了p-NP模拟废水电催化氧化降解的实验研究；系统地研究了反应时间、初始浓度、电流密度、电解质浓度、初始pH值等因素对电催化氧化p-NP效果的影响；结果显示随着反应时间的增加，p-NP的降解效率也增加，最后趋于平缓，当降解90 min时降解效率达到97.2％；初始浓度的增加会导致p-NP降解效率的下降；随电流密度增加，p-NP的降解效率增大，但达到20 mA/c㎡后，再提高电流密度会导致副反应的发生，使p-NP降解效率有所下降。随着电解质浓度的增加，p-NP降解效率增加，但当电解质浓度增加到0.03 mol/LNa2SO4后，对有机物的降解的提高基本无作用；酸性条件下对，p-NP降解效率最高。最终确定以Fe掺杂Sb-SnO2/Ti为阳极降解p-NP的适宜工艺条件是反应时间为90 min，电解质浓度为0.03 mol/LNa2SO4，电流密度为20 mA/c㎡；同时研究了初始浓度、电流密度、电解质浓度、初始pH值等因素对p-NP的电催化氧化降解动力学的影响动力学分析，结果显示p-NP的电催化氧化降解符合一级反应动力学特征。 液相色谱和离子色谱检测结果显示，在羟基自由基进攻下，硝基从分子中脱除，生成了对苯二酚，对苯二酚在羟基自由基的作用下进一步生成一些中间产物，而这些中间产物被进一步氧化开环，氧化成小分子有机酸如甲酸、乙酸等，最终彻底氧化成二氧化碳和水。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1课题研究背景

1.2研究内容及拟解决关键问题

1.2.1研究思路

1.2.2研究内容

1.2.3拟解决关键问题

1.2.4创新点

第二章文献综述

2.1引言

2.2高级氧化概述

2.2.1高级氧化技术分类

2.2.2高级氧化中间产物

2.3电催化氧化法

2.3.1电催化氧化法概括

2.3.2电催化氧化法原理

2.3.3电催化氧化法机理研究

2.3.4电催化电极的研究概况及应用

2.3.5电催化氧化法的局限

2.3.6电化学氧化的发展方向

第三章实验装置和方法

3.1材料、试剂和实验仪器

3.1.1材料和试剂

3.1.2实验仪器

3.2电极结构分析和表面测试

3.2.1电极XRD表征

3.2.2电极SEM及EDS分析

3.3电化学性能测试

3.3.1线性扫描伏安法

3.3.2循环伏安曲线测试

3.4实验装置和分析方法

3.4.1实验装置

3.4.2分析方法

3.5本章小结

第四章 电极的制备及优选

4.1电极制备的准备

4.1.1基体材料的选择

4.1.2活性涂层的选择

4.1.3电极制备工艺的确定

4.2电极预处理工艺的确定

4.3电极的制备过程

4.3.1溶胶溶液的配制

4.3.2电极涂层涂覆工艺的确定

4.4电极的性能分析

4.4.1热处理温度对电极电催化性能的影响

4.4.2不同掺杂比例对电极电催化性能的影响

4.5电极结构分析和表面测试

4.5.1电极涂层、形貌及结构分析

4.5.2电极晶相分析-XRD

4.6电极化学性能研究

4.6.1线性扫描伏安法

4.6.2循环伏特法

4.7本章小结

第五章 电催化氧化处理对硝基苯酚废水的实验研究

5.1概述

5.2宏观工艺参数探讨

5.2.1反应时间对p-NP降解的影响

5.2.2初始浓度对p-NP降解的影响

5.2.3电流密度对p-NP降解的影响

5.2.4电解质浓度对p-NP降解的影响

5.2.5初始pH对p-NP降解的影响

5.3有机物矿化效率的研究

5.4本章小结

第六章 对硝基苯酚降解途径

6.1中间产物分析

6.2降解途径研究

6.3本章小结

第七章结论及建议

7.1实验小结

7.2建议

参考文献

致谢

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