磁性Fe3o4/壳聚糖的改性及其去除水中染料和氟离子的研究

摘要

随着现代工业的迅猛发展，染料废水和高浓度含氟废水的污染问题逐渐加重，对生态环境和人类健康造成了严重的危害。吸附法作为一种简便高效的废水处理方法，被广泛用于环境污染问题的研究治理。壳聚糖(Chitosan，CS)分子中含有大量的氨基和羟基活性基团，是一种具有高吸附性能的天然高分子材料，但壳聚糖只溶于酸性溶液和抗碱性吸附能力弱等原因限制了其作为吸附剂的应用范围。目前，磁性材料Fe3O4粒子被广泛应用于复合材料磁性吸附剂的合成，与改性壳聚糖的联合作用有望开发一种更为经济高效的新型水处理剂。
　　 本文以盐酸和超声改性磁性Fe3O4、氯化铝与氯化铁共同改性壳聚糖、磁性Fe3O4包覆改性壳聚糖等为主要吸附剂，以染料C.I.活性蓝194、C.I.酸性红73及氟离子为主要吸附质。研究了(1)制备条件、吸附时间、溶液pH值、吸附质的初始浓度等因素对改性吸附剂吸附水中染料RB194、AR73及氟离子的性能影响；(2)改性磁性Fe3O4、改性壳聚糖铝铁对染料RB194、AR73的吸附动力学和热力学研究，得到相应的吸附动力学和热力学模型及相关参数；(3)选用合适的脱附剂及再生方法对改性磁性Fe3O4、改性壳聚糖铝铁进行吸附-解吸附实验，提高吸附剂的回用再生能力。
　　 实验结果表明：(1)采用浓度为10 mmol/L的盐酸和90 min超声条件对磁性Fe3O4进行改性处理，显著提高了磁性Fe3O4去除水中染料RB194的效果：吸附反应在40 min时基本达到吸附平衡，且对RB194的吸附条件比原磁性Fe3O4有更宽泛的pH条件适用范围；准二级动力学方程和Langmuir等温方程能适宜的描述改性磁性Fe3O4对RB194的吸附行为；采用在超声条件下用0.1 mol/L的H2O2溶液对改性磁性：Fe3O4进行脱附，再生后吸附剂对RB194的吸附能力基本保持不变。(2)制备改性壳聚糖复合吸附剂AlCl3-CS-FeCl3，显著提高其对水中氟离子的吸附能力，对初始浓度为10mg/L的氟离子溶液除氟效果达到90％以上，剩余氟离子浓度达到1.0mg/L以下；采用NaOH溶液脱附和盐酸活化能有效促进吸附剂AlCl3-CS-FeCl3对氟离子的吸附再生能力：吸附剂AlCl-CS-FeCl3能快速吸附去除水中染料AR73，准二级动力学方程能很好的描述其对AR73的吸附动力学特征。(3)采用几种包覆方法制备得到多种纳米磁性颗粒吸附剂，用SEM法、TEM法等表征方法观察纳米颗粒的表面结构特征，并比较各纳米颗粒吸附剂对水中染料AR73和氟离子的吸附去除效果。