被动式DMFC气泡行为的实验研究和数值模拟

摘要

被动式直接甲醇燃料电池(Passive DMFC)工作过程中，甲醇经过扩散层传递到催化层进行电化学反应，其所产生二氧化碳气体能否及时脱离扩散层对电池性能具有重要影响，因此研究被动式直接甲醇燃料电池内的气泡行为对提高电池性能具有重要意义。
　　 由于扩散层孔径是微米级的，且气体在其中以自由扩散形式运动，采用单一实验的方法很难详细了解气泡行为，因此本论文通过实验和模拟相结合的方法，以期更深入了解通道内的气液两相流。实验过程考察气泡在单孔和双孔处的脱离机理，重点研究了气速对气泡初始形成，脱离上升及碰撞融合过程的影响。对作用在气泡上的作用力进行分析，并利用气泡直径和接触环直径来计算作用力大小，分析气泡形成脱离机理。还考察了气泡的形成直径，形状变化及上升速度随倾斜角度的变化，找出影响气泡脱离因素。数值模拟过程采用VOF模型对气泡形成及脱离过程进行二维模拟，利用气泡脱离时间、脱离直径及接触环直径来表征气泡行为，考察了孔径大小、扩散层孔口倾斜度、扩散层润湿性以及气体流速对气泡行为的影响。考察气泡与扩散层的接触直径、气泡形状及周围流场的变化，并与本文实验内容和前人研究的结果进行对比，相互验证。
　　 利用高速摄影仪通过可视化方法主要得到如下结论：
　　 (1)气泡形成初期，浮力作用小，在表面张力作用下以近似球形形状生长；随着气泡不断长大，浮力和气液界面张力作用使其纵向被拉长，中心不断升高，同时其尾部受到液体剪切作用不断变细，而后脱离。气速较小时，气泡以较小的直径逐个脱离；随着气速增大，气泡初始形成直径变大，脱离前会出现一个类似“颈部”结构的气液界面，这个界面随气体进入而形成小气泡。前级气泡尾部通过后级小气泡与孔口连接，随着后级气泡变大，气泡之间发生单次融合或多次融合，形成更大的直径后脱离。融合过程使气泡不稳定，气液界面产生波动，出现正方形，蘑菇形，椭圆形和帽形等多种形状变化。随着气泡位置不断升高，不再和后级小气泡碰撞融合，最后在溶液中震荡上升。
　　 (2)孔口向下的扩散层表面，气泡在其上滑动的临界角度随甲醇浓度升高而减小，滑动速度随倾斜角度增大而变大。表而张力和粘度影响气泡的形成直径，气泡直径随甲醇浓度升高而减小。在相同条件下，双孔相比于单孔口处形成的气泡直径大，脱离时间长。气泡在竖直扩散层表面脱离过程中，气体进入1M的甲醇溶液中形成直径较大的气泡，并粘附在扩散层表面向上滑动，上升速度为0.075m/s。SM甲醇溶液中，气泡脱离扩散层在溶液中呈螺旋形路径上升，碰撞到壁面时压缩、反弹而后脱离壁面继续上升。气泡在溶液中由于左右两边受力不均匀，上升轨迹呈“之”字形或“螺旋”形，在这个过程中气泡形状和上升速度不断变化。相同孔口处产生的气泡，后续气泡会受到前级气泡脱离时产生的流场影响，因此气泡直径随脱离顺序而不断变化。
　　 采用FLUENT模拟软件通过数值模拟方法得到如下结果：
　　 (3)气泡形成过程中，其内部压力先迅速减小，而后趋于平缓。气泡长大过程中，内部气体最大速度矢量小于进气速度；即将脱离时，气体最大速度矢量先迅速增大而后减小。倾斜扩散层表面生成的气泡，其脱离周期比水平扩散层表面短，脱离直径小。在相同气速下，随着孔口直径的增大，气泡形成直径变大，脱离周期变短。气泡与扩散层的接触角越接近90°，其与扩散层的接触面积就越大，不易脱离。进气速度能改变气泡的生成频率和气泡的生长状态，气速低时，气泡逐个脱离，脱离位置较低，直径小；气速较高时，气泡间聚并融合，脱离时的直径大。气泡上升过程的摆动幅度随直径增大而变大，直径较小的气泡在溶液中以螺旋形路径上升，气泡形变随直径的变大而变大。相同直径的气泡，其摆动幅度随甲醇浓度的升高而减小。