纳米TiO2的铁氮共掺改性及其可见光下降解染料废水的活性研究

摘要

纳米TiO2作为一种具有催化活性高、价廉、耐腐蚀性强、化学性质稳定、资源丰富等优点的催化剂，被认为是目前最具有广阔应用前景的光催化材料之一。但由于TiO2带隙较宽(Eg=3.0-3.2eV)，只能利用太阳光中的紫外线部分(仅占太阳光3-5％)，不能充分利用太阳能，因此，通过改性，使二氧化钛的光响应范围向可见光区域红移，提高其对太阳能的利用，已成为目前二氧化钛光催化研究领域的一大热点。
　　本文利用金属Fe与非金属N共掺杂的方法对二氧化钛光催化剂进行改性研究。用溶胶-凝胶法制备了不同Fe、N配比的共掺纳米TiO2光催化剂。本方法与其他制备铁氮共掺纳米TiO2光催化剂的方法相比，具有操作简单、耗能低、掺杂离子分布均匀等优点。同时考察了不同N、Fe配比对纳米TiO2的晶体形貌、粒径大小以及光催化活性的影响。通过降解模拟染料废水甲基橙溶液，确定了铁氮共掺纳米TiO2光催化剂的实验室制备工艺及降解条件。利用XRD、SEM、FT-IR、UV-Vis等手段对所制得的催化剂进行了表征。
　　XRD、SEM和UV-Vis的表征结果表明:铁氮掺杂量的改变并没有改变纳米TiO2的晶体形貌，仍为球形颗粒，其中大颗粒由众多小颗粒发生团聚而形成。同时，铁氮掺杂量的变化对催化剂颗粒的粒径影响不大，但是催化剂吸收可见光的能力呈现出随掺杂量的增加先增强后减弱的趋势，分别在N/Ti为0.5、Fe/Ti为0.5％时达到最佳值，并且在以甲基橙为目标污染物的光降解实验中具有最高的去除率，为86％。FT-IR表征显示:所制得的催化剂表面吸附有水分子。而在2920和2858cm-1处未出现对应的吸收峰，说明有机物已完全降解，同时，1035～1125cm-1处也未出现Ti-O-C的吸收峰，说明钛酸丁酯水解较完全。
　　与TiO2以及铁氮单掺杂纳米TiO2光催化剂相比，铁氮共掺杂纳米TiO2光催化剂在可见光下具有明显的光催化活性。当焙烧温度为500℃，钛、氮、铁摩尔比为1∶0.5∶0.005时，N-Fe-TiO2粉末催化剂具有最佳催化活性，反应6h，对甲基橙降解率可达到86％，且样品呈单一的锐钛矿晶型，粒径约为18nm。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 前言

1．2 纳米TiO2光催化氧化的机理

1．2．1 带间跃迁

1．2．2 电子-空穴对的产生

1．2．3 表面反应

1．3 纳米TiO2的光催化应用现状

1．3．1 污水处理

1．3．2 空气净化

1．3．3 杀菌除臭

1．3．4 重金属离子处理

1．3．5 分解水制氢

1．4 纳米TiO2光催化剂的制备

1．4．1 气相法

1．4．2 液相法

1．5 纳米TiO2光催化反应速率的影响因素

1．5．1 晶体结构

1．5．2 比表面积和粒径

1．5．3 光照强度

1．5．4 催化剂用量

1．5．5 溶液pH值

1．5．6 反应物浓度

1．5．7 反应器

1．6 纳米TiO2光催化剂的改性

1．6．1 金属离子掺杂

1．6．2 非金属离子掺杂

1．6．3 共掺杂

1．6．4 表面光敏化

1．6．5 半导体复合

1．7 选题的目的、意义及研究内容

1．7．1 选题的目的及意义

1．7．2 本实验研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验试剂及仪器

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验仪器

2．2 实验装置

2．3 催化剂的制备

2．3．1 TiO2样品的制备

2．3．2 N-TiO2样品的制备

2．3．3 Fe-TiO2样品的制备

2．3．4 氮、铁共掺TiO2粉末的制备

2．4 光催化剂表征

2．4．1 XRD X射线衍射分析

2．4．2 FT-IR红外吸收光谱

2．4．3 UV-Vis紫外-可见吸收光谱

2．4．4 SEM扫描电镜

2．4．5 BET表征

2．5 光催化活性评价

第三章 N／Ti对铁氮共掺纳米TiO2催化剂形貌及光催化性能的影响

3．1 引言

3．2 不同N／Ti的铁氮共掺纳米TiO2的表征分析

3．2．1 样品的XRD表征分析

3．2．2 样品的SEM表征分析

3．2．3 样品的红外吸收光谱分析

3．2．4 样品的紫外可见吸收光谱分析

3．3 不同N／Ti的铁氮共掺纳米TiO2的光催化性能

3．4 本章小结

第四章 Fe／Ti对铁氮共掺纳米TiO2催化剂形貌及光催化性能的影响

4．1 引言

4．2 不同Fe／Ti的铁氮共掺纳米TiO2的表征分析

4．2．1 样品的XRD表征分析

4．2．2 样品的SEM表征分析

4．2．3 样品的红外吸收光谱分析

4．2．4 样品的紫外可见吸收光谱分析

4．3 不同Fe／Ti的铁氮共掺纳米TiO2的光值化性能

4．4 本章小结

第五章 纯TiO2、单掺杂及共掺杂纳米TiO2光催化剂形貌与光催化性能的比较

5．1 四种不同纳米TiO2光催化剂的表征分析

5．1．1 样品的XRD表征分析

5．1．2 样品的SEM表征分析

5．1．3 样品的紫外-可见吸收光谱分析(UV-vis)

5．2 四种不同纳米TiO2光催化剂的光催化性能研究

5．3 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的论文