负载纳米零价铁铜藻基活性炭去除水中六价铬

摘要

纳米零价铁是一种比表面积大、反应活性高的纳米材料，常被用于去除水中六价铬的研究，由于纳米零价铁粒径小、易团聚，在实际工程应用中受到了一定的限制。将纳米零价铁固定在载体上从而提高其分散度是解决这一问题的有效方法。活性炭作为一种良好的载体，性质稳定，且具有发达的孔道结构，有利于纳米零价铁铁粒子的固定。将活性炭和纳米零价铁结合，能分散负载的纳米零价铁颗粒，有效阻止其团聚，提高了纳米零价铁修复污染物的效率，同时能够对高浓度(90-120 mg·L-1)的含六价铬工业废水高效处理。
　　本文以铜藻基活性炭为载体，分别采用初湿含浸法、中温焙烧法和液相还原法制备负载纳米零价铁铜藻基活性炭(NZVI/SAC);将负载纳米零价铁前后的铜藻基活性炭应用于模拟废水中的Cr(Ⅵ)去除，考察了不同反应条件对反应过程的影响，并对去除过程进行了动力学分析和热力学分析，同时通过分别分析溶液中总铬、六价铬的浓度变化和NZVI/SAC去除六价铬前后材料表面的XPS谱图，对六价铬的去除机制进行了探讨。
　　结果表明:
　　(1)负载纳米零价铁铜藻基活性炭(NZVI/SAC)能够有效地改善纳米铁团聚现象，适用于高浓度(90-120 mg·L-1)六价铬工业废水的处理，其对六价铬的去除效果可满足国家规定的六价铬排放标准，回收效果表明该复合吸附材料对环境无次级污染且性能稳定，是一种高性能的复合吸附材料。
　　(2)负载纳米零价铁铜藻基活性炭的制备条件为焙烧时间240 min，焙烧温度300℃，升温速率10℃·min-1，还原时间120 min，还原温度5℃，原料摩尔比为1∶5，制备过程在无氧条件下进行。制备的负载纳米零价铁铜藻基活性炭上的纳米零价铁颗粒以50-150nm球状形态存在，且其吸附性能明显优于普通铁粉、纳米零价铁和铜藻基活性炭。
　　(3)当NZVI负载量为30％、pH为2、温度为30℃、用量为2 g·L-1条件下NZVI/SAC可在10min内快速将100 mg·L-1的Cr(Ⅵ)去除，且去除率达100％;随Cr(Ⅵ)初始浓度的增高，去除率逐渐降低。NZVI/SAC通过化学还原和吸附共同作用将水中的六价铬去除，且以化学还原作用为主。
　　(4)NZVI/SAC对水中Cr(Ⅵ)的吸附速率可用伪一级和伪二级动力学模型拟合，吸附等温线可用于Langmuir和Freundlich型吸附等温模型拟合。
　　(5)NZVI/SAC对水中的Cr(Ⅵ)具有良好的选择性，且在处理过程中对Ni2+有一定的去除能力，为进一步研究其实用价值提供了一定的理论依据。

目录

声明

摘要

第一章 文献综述

1．1 引言

1．2 活性炭吸附技术的发展及应用

1．2．1 活性炭的原料

1．2．2 活性炭的吸附陛能

1．2．3 活性炭载体的应用

1．3 纳米零价铁还原技术的应用及发展

1．3．1 零价铁还原技术

1．3．2 纳米零价铁技术

1．4 负载纳米零价铁活性炭技术的应用及发展

1．5 本论文的研究意义及内容

第二章 负载纳米零价铁铜藻基活I生炭的制备及表征

2．1 实验试剂与仪器

2．2 实验装置

2．2．1 铜藻基活性炭(SAC)的制备装置

2．2．2 负载纳米零价铁锕藻基活性炭(NZVI／SAC)的制备装置

2．3 实验方法与实验步骤

2．3．1 铜藻基活性炭的制备

2．3．2 纳米零价铁的制备

2．3．3 负载纳米零价铁铜藻基活性炭的制备

2．3．4 负载纳米零价铁铜藻基活·陛E炭的表征

2．4 结果与讨论

2．4．1 XRD分析

2．4．2 SEM分析

2．4．3 XPS分析

2．4．4 BET分析

2．5 本章小结

第三章 负载纳米零价铁铜藻基活I生炭对六价铬的去除实验

3．1 实验方法和检测方法

3．1．1 模拟废水的配制

3．1．2 水中铬离子浓度的测定方法

3．1．3 其他离子的测定方法

3．2 反应条件对去除效果的影响

3．2．1 纳米零价铁负载量的影响

3．2．2 pH的影响

3．2．3 Cr(Ⅵ)初蝓檐的影响

3．2．4 吸附温度的影响

3．2．5 负载纳米零价铁铜藻基活陛炭用量的影响

3．2．6 共存离子的影响

3．3 NZVI／SAC的使用寿命

3．4 NZVI／SAC的再生

3．5 本章小结

第四章 NZVI／SAC去除六价铬的热力学及动力学研究

4．1 NZVI／SAC吸附等温模型

4．2 热力学分析

4．3 NZVI／SAC动力学分析

4．3．1 NZVI／SAC吸附速率方程

4．3．2 反应活化能

4．4 机制探讨

4．4．1 pH对反应机制的影响

4．4．2 反应机制的XPS研究

4．5 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文