台州电子垃圾拆解区永宁河底泥中得克隆类阻燃剂的生物可积累性：与多溴联苯醚的比较研究

摘要

得克隆（dechloraneplus,DP）是一种典型的多氯代阻燃剂，被广泛应用于电线、电缆、电脑、塑料等聚合体材料中。已有研究表明，DP及其相关物质（Mirex、DPMA、Dec602、Dec603、Dec604、aCl10-DP、aCl11-DP）广泛存在于多个环境介质及生物样品中。本论文以台州电子垃圾拆解区永宁河为研究水域，测定了底泥-水生生物成组取样样品中DP及其相关化合物的残留水平，探讨了该类化合物的生物可积累性，并与样品中多溴联苯醚（PBDEs：BDE28、BDE47、BDE99、BDE100、BDE153、BDE154、BDE183、BDE209）相关特性进行比较研究。结果表明：
　　1、DP及其相关化合物在永宁河底泥中的检出率很高，除DPMA（53.85％）、Mirex（84.62%）外，其他化合物的检出率均为100%。DP、Mirex、DPMA、Dec602、Dec603、Dec604、αCl10-DP、αCl11-DP的浓度水平分别为21.99-5894.00ng/gdw、BDL-14.71ng/gdw、(BDL-2.05ng/gdw、0.031-37.80ng/gdw、0.016-1.13ng/gdw、0.63-79.41ng/gdw、0.051-4.07ng/gdw、0.15-258.92ng/gdw。Σ8BDEs的浓度水平为303.13-26838.3ng/gdw，研究结果与已有报道相当。总体而言，台州永宁河底泥中DPs和PBDEs的污染浓度与世界其他水域相比处中高水平。组分分析结果表明，研究水域PBDEs可能来源于Deca-BDEs和Octa-BDEs工业品，与当地电子垃圾拆解活动有关。不同底泥样品中DP的fanti值差异不显著，说明研究水域底泥中DPs来源相似，未在环境经过明显的化学及生物学过程或此类过程无明显立体选择性。
　　2、DP及相关化合物在水生生物中的浓度水平从大到小为Mirex>DPMA>DP(anti-DP>syn-DP)>DP类似物（Dec602>604>603或Dec604>602>603）>DP的脱氯降解产物（aCl11-DP>aCl10-DP）。以上分配模式与已有研究相似但与底泥中的测定结果差异显著，暗示所研究化合物具有不同的生物积累能力。DP、Mirex、DPMA、Dec602、Dec603、Dec604、αCl10-DP、αCl11-DP在水生生物中的浓度分别为BDL-406.83ng/glw、BDL-8447.97ng/glw、BDL-1489.60ng/glw、BDL-35.27ng/glw、BDL-29.46ng/glw、BDL-158.49ng/glw、BDL-5.18ng/glw、BDL-14.60ng/glw，与已有研究相比处中低水平。Σ8BDEs在永宁河水生生物中的浓度水平为7.73-11925.85ng/glw，PBEDS总浓度及组分特征与已有研究相当。DP的fanti值在不同生物中差异显著，可能由DP两个同分异构体在生物体内的选择性积累或代谢造成。
　　3、DP、Mirex、DPMA、Dec602、Dec603、Dec604、αCl10-DP、αCl11-DP的BSAFs均值分别为0.0087±0.0014、5.92±0.62、4.94±1.10、0.21±0.054、1.22±0.28、0.06±0.03、0.43±0.0014、0.018±0.0018。从BSAFs均值来看，永宁河底泥中DPMA和Mirex可发生生物积累，但其他化合物无明显的生物积累效应。目标化合物生物积累效应从高到低分别为DPMA>Mirex>Dec603>αCl10-DP>Dec602>Dec604>αCl11-DP>DP。对PBDEs来说，除BDE183和BDE209外，其他PBDEs在各种水生生物中表现出一定的生物可积累性，此结果与已有报道相近。两类化合物生物积累效应的种间差异与生物所处生境、食性等因素有关。另外，研究水域底泥中DPs和PBDEs的生物积累能力与化合物Kow有关，当LogKow值<8时，化合物的生物积累能力随着LogKow值增加而增加，而当LogKow值>8时，其生物积累的能力反而会降低。

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第一章 前言

第二章 文献综述

2.1 得克隆及其相关物质的概述

2.2 DP的环境水平

2.3 得克隆相关化合物

2.4 DPs生物积累效应

2.5 课题主要研究内容及意义

第三章 实验材料与分析方法

3.1 试剂材料与仪器

3.2 样品采集

3.3 样品前处理

3.4 仪器分析

3.5 样品的功能因子分析

3.6 样品分析与质量控制

第四章 台州永宁河底泥中得克隆类阻燃剂的残留水平及来源分析

4.1 研究区域简介

4.2 永宁河底泥中DP类阻燃剂的残留水平及可能来源

4.3 永宁河沉积物中PBDEs的残留水平及来源

第五章 台州永宁河水生生物中得克隆类的积累效应

5.1 水生生物体内DPs和PBDEs的残留水平

5.2 永宁河底泥中DPs 的生物积累效应：与PBDEs比较研究

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

致谢