SiO2-MgO负载硅钨酸催化剂的制备及在丙三醇脱水氧化反应的研究

摘要

丙三醇是一种可再生、可生物降解的绿色可再生资源。目前将丙三醇催化转化为其他化学品是研究的热点，尤其是脱水制备丙烯醛和直接脱水氧化制备丙烯酸。硅钨酸是一种酸性较强的固体酸催化剂并且有着可调的酸度，被作为催化剂应用于丙三醇脱水反应。因此，本论文通过载体SiO2-MgO负载硅钨酸以提高硅钨酸在丙三醇脱水反应中的催化性能和稳定性，进一步通过对负载型硅钨酸催化剂进行改性来考察其催化丙三醇脱水氧化制备丙烯酸的催化性能。
　　通过浸渍法制备了一系列脱水催化剂HSiW/(SiO2-MgO)y，来催化丙三醇脱水反应制备丙烯醛。选用了3种不同方法制备载体 SiO2-MgO，其中共沉淀法制备的SiO2-MgO(III)有着最多的中强酸性位和最大的比表面积，表现出最好的脱水催化性能。考察了不同组成的载体(SiO2-MgO)y负载硅钨酸的脱水催化剂的催化性能，结果表明：催化剂的比表面积和孔结构与载体中MgO的含量有关，HSiW/(SiO2-MgO)1有着最好的脱水催化性能。考察了不同焙烧温度对催化剂脱水催化性能的影响，其中450℃焙烧的催化剂比表面积最大，表现出最好的催化活性。
　　通过考察丙三醇脱水反应温度、丙三醇浓度、丙三醇进料量等工艺条件，确定最佳脱水反应的条件为：反应温度300℃，反应空速为4.26h-1，丙三醇进料浓度为5wt.％，丙三醇转化率100%，丙烯醛收率达到40.77%。
　　选用四种金属（Ce、Cu、V和Ni）对HSiW/SiO2-MgO进行掺杂，考察其用于丙三醇脱水氧化反应的催化性能。结果表明，V掺杂的催化剂得到最高的丙三醇转化率98.24%和最低的羟基丙酮收率6.97%。考察了不同 V掺杂量（2–8wt.%）的催化剂V-SiW/SiO2-MgO用于丙三醇脱水氧化反应的催化性能，结果表明，随着V掺杂量的增加，丙三醇脱水产物丙烯醛的收率下降，但是未转化为目的产物丙烯酸。

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第一章 文献综述

1.1 丙三醇的性质、来源及应用

1.2 丙烯醛和丙烯酸的性质、应用及合成

1.3丙三醇脱水制备丙烯醛催化剂的研究进展

1.4 丙三醇脱水氧化制备丙烯酸催化剂的研究进展

1.5课题研究目的与内容

第二章 实验部分

2.1 实验仪器及药品

2.2实验装置及流程

2.3 催化剂的表征

2.4 产物分析和计算

第三章 脱水催化剂的制备、表征及催化性能

3.1脱水催化剂的制备

3.2载体SiO2–MgO的制备方法对催化丙三醇脱水反应的影响

3.3 载体 SiO2-MgO 组成对脱水催化剂 HSiW/(SiO2-MgO)y催化丙三醇脱水反应的影响

3.4 焙烧温度对脱水催化剂HSiW/(SiO2–MgO)1-T催化性能的影响

3.5 本章小结

第四章 脱水工艺条件与催化剂稳定性

4.1 工艺条件对脱水催化剂催化性能的影响

4.2 催化剂稳定性测试

4.3 本章小结

第五章 脱水氧化双功能催化剂的制备、表征及催化性能

5.1 脱水氧化双功能催化剂的制备

5.2不同金属掺杂对SiW/SiO2-MgO催化丙三醇脱水氧化反应的影响

5.3 不同V掺杂量对SiW/SiO2-MgO催化丙三醇脱水氧化反应的影响

5.4 本章小结

第六章 结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

致谢