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超顺磁纳米颗粒负载胺和咪唑催化剂的设计、制备及应用

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摘要

缩略词简表(Abbreviations)

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 超顺磁纳米颗粒催化剂在有机合成中的应用

1.2.1 偶联反应

1.2.2 Michael加成反应

1.2.3 Aldol缩合

1.2.4 氧化反应

1.2.5 还原反应

1.3 研究内容及意义

第二章 超顺磁纳米颗粒负载催化剂的制备与表征

2.1 超顺磁纳米颗粒负载胺催化剂的制备与表征

2.1.1 超顺磁纳米颗粒负载胺催化剂的设计

2.1.2 实验部分

2.1.3 分析与表征

2.2 超顺磁纳米颗粒负载咪唑催化剂的制备与表征

2.2.1 超顺磁纳米颗粒负载胺催化剂的设计

2.2.2 实验部分

2.2.3 分析与表征

本章小结

第三章 超顾磁纳米颗粒负载胺催化剂在Knoevenagel缩合反应中的应用研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验仪器和试剂

3.2.2 实验操作过程

3.3 反应条件的优化

3.4 底物的扩展和催化反应机理讨论

本章小结

第四章 超顺磁纳米颗粒负载咪唑催化phospha-Michael加成研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 实验仪器和试剂

4.2.2 实验操作过程

4.2.3 代表性产物表征数据

4.3 模型反应与反应条件的优化

4.4 底物的拓展

本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

硕士期间发表的论文和专利

附录

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摘要

有机化工行业高能耗和高污染的特点促使人们开发绿色的催化反应体系替代传统工艺。超顺磁纳米颗粒负载催化剂由于具有高催化活性和通过外加磁场可简单回收套用的特点引起了科学家们广泛的兴趣。首先设计和制备了超顺磁纳米颗粒负载正丙胺(A@MNPs)和超顺磁纳米颗粒负载咪唑(Im@MNPs),用X射线衍射、红外、透射电镜、磁力测试、热重和元素分析等手段对2个催化剂进行表征,它们的负载量分别为0.75 mmol/g和0.42 mmol/g。
  将A@MNPs用于催化Knoevenagel缩合反应,在微波促进下,可以使复杂活性亚甲基化合物(2-苯并噻唑乙腈和2-苯并咪唑乙腈)与系列取代芳香醛在水中发生Knoevenagel缩合反应,得到83%-95%的产物收率,并且该催化剂经外加磁场回收后可重复使用8次。利用紫外吸收技术对微波促进的反应机理进行了探讨。将Im@MNPs用于催化亚磷酸二乙酯的phospha-Michael加成。发现室温5小时内得到75%-90%的产物收率,催化剂具有良好的重复使用性。

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