折流式旋转床(RZB)微观混合和液-液传质性能及其应用研究

摘要

作为最受关注的过程强化技术之一，超重力技术已经成为化学工程学科研究的前沿和热点方向之一。与普通的旋转填料床相比，折流式旋转床具有诸多优点。其中，独特的动静转子结构有利于改善液体进口处的“端效应区”，使得折流式旋转床具有更优异的微观混合性能和液-液传质强化性能，使其在“受传质和分子混合限制”的化学反应制备化学品的应用领域具有巨大潜力。
　　本文从折流式旋转床的微观混合和液-液传质强化两个特性研究出发，开展实验研究，并且第一次将其应用于羟醛缩合制备化学品的过程强化中。主要工作和研究结果如下:
　　1、采用碘化物-碘酸盐平行竞争反应体系，对折流式旋转床（RZB）的微观混合性能进行研究，分别考察了超重力因子β、液体入口总流量um、H+浓度、反应物体积流量比VA/VB对RZB反应器离集指数Xs的影响;并与三通混合装置、旋转填料床（RPB）对离集指数Xs的影响进行对比。实验结果表明:在本实验范围内，折流式旋转床实验所得到的离集指数Xs在0.01～0.05之间，显示出了较三通混合装置优越的微观混合性能;另外，由实验结果可知RZB反应器的微观混合性能略优于RPB反应器。
　　2、以大豆油-异丙醇-水为实验体系，研究了折流式旋转床(RZB)强化物理萃取传质的性能。考察了超重力因子β、液体入口总流量um和水油两相体积流量比υ等主要操作参数对萃取级效率η影响;并在相同操作条件下，进一步探究了折流式旋转床(RZB)萃取传质性能与微观混合性能之间的定量关系。实验结果表明:对比于传统搅拌萃取装置，折流式旋转床萃取性能更加优异。它能够使液滴粒径瞬间达到微米级水平，具有优异的微观混合特性，能有效的强化物理萃取传质过程。在折流式旋转床（RZB）反应器内，萃取传质性能与微观混合性能密切相关。在实验操作条件下，超重力因子β逐渐增加到263时，离集指数Xs减小为0.020，对应的萃取级效率η逐渐增加到94.2％，萃取级效率η随离集指数Xs的减小而逐渐增加，说明随RZB着反应器微观混合效果的提高，萃取传质效果也逐渐提高，但两者并不呈线性关系。
　　3、采用异戊醛和丙酮进行羟醛缩合反应制备甲基庚烯酮的生产工艺，将折流式旋转床反应器用于强化反应过程。考察了超重力因子β、反应温度T、碱浓度ω和异戊醛与丙酮物质的量比α等操作条件对异戊醛转化率X、甲基庚烯酮选择性S和收率Y的影响，并对目的产物甲基庚烯酮（MHK）进行了核磁共振氢谱(1H-NMR)、核磁共振碳谱(13CNMR)和GC-MS的表征，以确定其分子结构。实验结果表明:RZB反应器可以有效强化异戊醛和丙酮羟醛缩合反应，当碱性催化剂用量为物料的40％，循环流量为150L/h时，控制适当温度和异戊醛丙酮物质的量比，碱性催化剂浓度为4.2％，超重力因子为263时，异戊醛转化率为88.6％，甲基庚烯酮的选择性和收率分别达到93.3％和82.7％。相同操作条件下，与机械搅拌装置强化效果对比，RZB反应器强化下的异戊醛转化率提高了20％，选择性提高了30％。

目录

论文说明

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 超重力技术研究背景

1．1．1 超重力技术

1．1．2 超重力技术发展历程

1．2 旋转床反应器的结构类型、工作原理及特点

1．2．1 旋转床反应器结构类型与工作原理

1．2．2 旋转床反应器特点

1．3 旋转床反应器流体力学特征

1．3．1 旋转床反应器液体流动可视化研究

1．3．2 旋转床反应器填料液膜厚度和液滴直径

1．3．3 旋转床液相停留时间分布

1．4 旋转床反应器特性研究

1．4．1 旋转床反应器微观混合特性研究

1．4．2 旋转床反应器传质强化特性研究

1．5 旋转床反应器的端效应区

1．6 旋转床反应器应用研究

1．6．1 纳米材料制备

1．6．2 分离过程

1．6．3 受传质和分子混合限制的化学反应体系

1．7 折流式旋转床的研究背景

1．7．1 折流式旋转床结构和原理

1．7．2 较普通超重力旋转填充床(RPB)的优势

1．8 本论文选题背景、目的及研究内容

1．8．1 本论文选题背景

1．8．2 本论文选题目的

1．8．3 本论文研究内容

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 实验原理与方法

2．2．3 实验装置与流程

2．2．4 定量与分析

2．3 结果与讨论

2．3．2 液体入口总流量uin对Xs的影响

2．3．3 体积流量比VA／VB对Xs的影响

2．3．4 H+浓度对Xs的影响

2．3．5 与传统反应器对比研究

2．4 本章小结

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．2 实验装置与流程

3．2．3 实验内容

3．2．4 RZB强化性能表征

3．2．5 RZB强化萃取传质性能评价

3．3 结果与讨论

3．3．1 表征结果

3．3．2 操作条件的影响

3．3．3 离集指数Xs与萃取级效率η的关系

3．4 本章小结

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 试剂和仪器

4．2．2 实验原理

4．2．3 实验装置和流程

4．2．3 羟醛缩合反应

4．2．4 正交试验设计

4．2．5 样品表征及分析

4．3 结果与讨论

4．3．1 产物表征结果

4．3．2 正交实验结果分析

4．3．3 操作条件对产物的影响

4．3．4 反应机理

4．3．5 RZB与机械搅拌对比

4．4 本章小结

5．1 结论

5．2 创新点

5．3 展望

参考文献

符号说明

攻读学位期间参加的科研项目和成果

致谢