新型溴代阻燃剂与多环芳烃及其衍生物在蔬菜叶面颗粒物中分布的研究

摘要

新型溴代阻燃剂(Novel Brominated Flame Retardants,NBFRs)、多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)及其衍生物硝基多环芳烃(Nitro Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,NPAHs)、甲基多环芳烃(Methyl Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,MPAHs)、氯代多环芳烃(Chlorinated Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,ClPAHs)因具有高毒性而受到高度关注,其通过食物链进入人体的研究是饮食暴露风险评估的重要环节。蔬菜摄入是人体暴露于污染物的一个重要途径,这些强疏水性有机污染物极有可能随同颗粒物沉降到蔬菜叶面,进而被蔬菜吸收,通过蔬菜摄入进入人体,对人体健康造成危害。为评估蔬菜叶片对不同粒径颗粒物以及附着在其上的NBFRs、PAHs、NPAHs、MPAHs和ClPAHs的吸收,本论文测定了南方秋季和春季青菜及北方秋季和春季青菜叶表面和蜡质层中粒径＞100μm、10-100μm、2.5-10μm和0.2-2.5μm颗粒物的含量,并研究了NBFRs、PAHs、NPAHs、MPAHs和ClPAHs在不同粒径颗粒物中的分布。
　　(1)南方秋季青菜、南方春季青菜、北方秋季青菜和北方春季青菜叶面和蜡质层颗粒物的总浓度分别为117μg/cm2、55μg/cm2、319μg/cm2和545μg/cm2。各粒径颗粒物的吸附比例均表现为叶表面＞蜡质层,叶表面颗粒物约占总颗粒物的95％。叶表面和蜡质层颗粒物以重量计,各粒径颗粒物占总颗粒物的百分比为:＞100μm为36％、10-100μm为56％、2.5-10μm为5.6％和0.2-2.5μm为2.5％。从区域来看,同一季节北方青菜叶片吸附颗粒物量高于南方。从季节来看,北方春季青菜吸附颗粒物含量高于秋季,而南方春季青菜吸附颗粒物含量低于秋季。
　　(2)NBFRs在南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜上总颗粒物(包括叶表面和蜡质层上颗粒物)中的含量分别为14μg/g、12μg/g、1.6μg/g、7.1μg/g。PAHs在南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜上总颗粒物中的含量分别为4851μg/g、11791μg/g、4351μg/g和8361μg/g,NPAHs在南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜上总颗粒物中的含量分别为12μg/g、17μg/g、8.9μg/g和17μg/g,MPAHs在南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜上总颗粒物中的含量分别为189μg/g、54μg/g、15μg/g和68μg/g。ClPAHs在南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜上总颗粒物中的含量分别为4.6μg/g、0.29μg/g、0.20μg/g和0.53μg/g。污染物在粒径0.2-2.5μm的颗粒物中的浓度最高,在蜡质层颗粒物中的浓度高于叶面颗粒物中的浓度。
　　(3)颗粒物中NBFRs的主要组分为2-Ethylhexy1-2,3,4,5-tetrabromobenzoate(EHTBB)、Decabromodiphenyl ethane(DBDPE)、Hexachlorocyclopentadienyl-Dibromocyclooctane(HCDBCO)、Hexabromocyclododecanes(HBCD)。青菜上总颗粒物中的PAHs组成为:4-5环PAHs约占总量的50％,6环约占38％,低环的2环和3环约占12％。3-Nitrofluoranthene(3NF)和2,7-Dinitrofluorene(2,7DNF)分别占颗粒物NPAHs的18％和28％。2-Methylnaphthalene(2-MNAP)和2-Methylchrysene(2-MeC)分别占颗粒物MPAHs的25％和35％。1,8-Dichloronaphthalene(1,8-DCN)在颗粒物ClPAHs中含量最高,占总量的57％。

目录

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致谢

摘要

缩略词说明

第一章 绪论

1．1 课题的研究背景、目的和意义

1．2 NBFRs的结构和性质

1．2．1 十溴二苯乙烷(DBDPE)

1．2．2 六溴环十二烷(HBCD)

1．2．3 1，2-双(2，4，6-三溴苯氧基)乙烷(BTBPE)

1．2．4 四溴双酚A(TBBPA)

1．3 PAHs的结构和性质

1．4 硝基多环芳烃

1．5 甲基多环芳烃(MPAHs)和氯代多环芳烃(CIPAHs)

1．5．1 1-甲基萘(1-MNAP)

1．5．3 2-氯萘(2-CN)

1．6 新型溴代阻燃剂和多环芳烃的提取和分析方法

1．6．1 新型溴代阻燃剂和多环芳烃的提取方法

1．6．2 新型溴代阻燃剂和多环芳烃的分析方法

1．7 课题的主要研究内容

2．1 仪器与材料

2．1．1 实验仪器

2．1．2 实验材料

2．2 样品采集

2．3 样品前处理

2．3．2 蔬菜样品前处理

2．4 仪器分析

2．5 质量保证和质量控制(QA／QC)

2．5．1 标准曲线的建立

2．5．2 空白实验

2．5．3 回收率

2．5．4 检出限

2．6 数据处理

第三章 蔬菜叶面中颗粒物的含量

3．1 蔬菜叶表面和蜡质层中颗粒物的分布特征

3．2 本章小结

第四章 NBFRs在蔬菜叶面颗粒物中的分布特征

4．1 蔬菜叶面和蜡质层颗粒物中NBFRs的分布特征

4．1．1 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜叶面上单位重量颗粒物NBFRs含量(ng／g)

4．1．2 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜单位叶面积颗粒物中NBFRs含量(ng／cm2)

4．2 本章小结

第五章 PAHs及PAHs衍生物在蔬菜叶面颗粒物中的分布特征

5．1 多环芳烃(PAHs)

5．1．1 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜叶面上单位重量颗粒物PAHs含量(ng／g)

5．1．2 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜单位叶面积PAHs含量(ng／cm2)

5．2 硝基多环芳烃(NPAHs)

5．2．1 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜叶面上单位重量颗粒物NPAHs含量(ng／g)

5．2．2 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜单位叶面积NPAHs含量(ng／cm2)

5．3 氯代和甲基多环芳烃(CIPAHs和MPAHs)

5．3．1 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜叶面上单位重量颗粒物CIPAHs(4种)弄口MPAHs(8种)含量(ng／g)

5．3．2 南方秋季和春季及北方秋季和春季青菜单位叶面积CIPAHs和MPAHs含量(ng／cm2)

5．4 本章小结

6．1 结论

6．2 展望

参考文献

附录

作者简介