新型复合光催化剂可见光催化处理含铬有机废水的研究

摘要

光催化技术是一种绿色水处理技术，其在矿化去除难降解有机物的同时，能够还原回收重金属，光催化技术的核心在于研发高可见光响应的光催化材料，提高对太阳光的利用率。
　　本文采用刻蚀-沉淀法制备了CsPMo/Bi2O3复合光催化剂。结果表明α-Bi2O3与CsPMo复合后形成异质结，带来了光电流的提高和光生电子转移速率的加快。进一步，以苯酚为主要污染物，考察了CsPMo/Bi2O3的光催化性能。结果发现，在相同可见光的照射下，CsPMo/Bi2O3降解苯酚的速率约为Bi2O3的2.68倍。机理研究表明，CsPMo/Bi2O3光催化降解苯酚过程中，超氧自由基(O2·-)起主要作用，羟基自由基(·OH)、空穴(h+)起辅助作用。
　　在此基础上，采用刻蚀-沉淀法，通过构造α-Bi2O3、BiOI、AgI多异质结，制备了光催化剂AgI/BiOI-Bi2O3，并使用多种表征手段对催化剂的结构、光的吸收、电化学性质等进行表征。结果发现，相比于Bi2O3，AgI/BiOI-Bi2O3展现出:光电流提升、带隙减小、电子传输阻抗减小、平带电势负移，最终带来了在异质结界面电子产生的增加、光生电子和空穴分离的加快。然后以Cr(Ⅵ)及含铬有机废水为研究对象，考察了AgI/BiOI-Bi2O3还原Cr(Ⅵ)的性能，发现其在可见光下、实际废水的pH条件下展现出优异的光催化活性。当制备条件为KI∶ Bi2O3=1∶1、AgNO3∶Bi2O3=1∶10时，制备的AgI/BiOI-Bi2O3活性最高。最佳的AgI/BiOI-Bi2O3对Cr(Ⅵ)的还原速率约为Bi2O3的16倍。多次循环使用，催化剂依然有很好的活性，说明本催化剂能够很好地适用于含铬废水的处理。
　　进一步，采用刻蚀-沉淀法和煅烧结合，通过构造AgI、β-Bi2O3、Bi2O2CO3多异质结，制备AgI/β-Bi2O3-Bi2O2CO3，采用XRD、FT-IR对结构表征，SEM对形貌表征，XPS对表面谱学表征，UV-Vis-DRS研究其吸收光谱。结果表明:(1) AgI、β-Bi2O3、Bi2O2CO3很好复合在一起;(2)煅烧温度对制备AgI/β-Bi2O3-Bi2O2CO3有很大的影响，呈现出显著的性能差异，325℃为最佳煅烧温度;(3) AgI/β-Bi2O3-Bi2O2CO3可见光吸收显著增加。以Cr(Ⅵ)-苯酚废水为研究对象，考察了催化剂的可见光催化性能，发现其对实现Cr(Ⅵ)与苯酚同步消减有很好的效果。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 含重金属有机废水概述

1．2．1 含铬废水

1．2．2 难降解有机废水

1．2．3 含铬有机废水

1．3 光催化技术

1．3．1 光催化技术研究进展

1．3．2 光催化技术应用

1．4 铋系光催化材料

1．4．1 Bi2O3系列光催化材料

1．4．2 BiOX系列光催化材料

1．4．3 Bi2O2CO3系列光催化材料

1．5 论文研究目的、意义及内容

1．5．1 研究目的及意义

1．5．2 研究内容

第二章 CsPMo／Bi2O3光催化剂的制备、表征及性能研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验试剂与仪器

2．2．2 CsPMo／Bi2O3的合成

2．2．3 催化剂的表征

2．2．4 薄膜电极的制备

2．2．5 光电化学性能测试

2．2．6 光催化实验与分析方法

2．3 CsPMo／Bi2O3的表征结果分析

2．3．1 XRD分析

2．3．2 XPS分析

2．3．3 FT-IR分析

2．3．4 SEM及比表面积分析

2．3．5 UV-vis-DRS分析

2．4 CsPMo／Bi2O3光催化活性

2．5 CsPMo／Bi2O3光催化降解苯酚影响因素

2．5．1 CsPMo负载量

2．5．2 溶液pH值与O2／N2存在状况

2．5．3 共存Cr(Ⅵ)

2．6 CsPMo／Bi2O3光催化稳定性

2．7 CsPMo／Bi2O3光催化机理

2．8 本章小结

第三章 AgI／BiOI-Bi2O3光催化剂的制备、表征及性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验试剂与仪器

3．2．2 AgI／BiOI-Bi2O3的合成

3．2．3 薄膜电极的制备

3．2．4 光电化学性能测试

3．2．5 催化剂的表征

3．2．6 光催化实验与分析方法

3．3 AgI／BiOI-Bi2O3的表征结果分析

3．3．1 XRD分析

3．3．2 FT-IR分析

3．3．3 XPS分析

3．3．4 SEM及BET分析

3．3．5 UV-Vis-DRS分析

3．3 AgI／BiOI—Bi2O3可见光催化还原Cr(Ⅵ)

3．3．1 不同光催化剂还原Cr(VI)对比

3．3．2 最佳AgI／BiOl-Bi2O3催化剂

3．4 AgI／BiOI—Bi2O3还原Cr(Ⅵ)的影响因素

3．4．1 共存有机物种类的影响

3．4．2 共存有机物浓度

3．4．3 溶液pH值

3．5 催化剂稳定性

3．6 机理分析

3．7 本章小结

第四章 AgI／β-Bi2O3-Bi2O2CO3光催化剂的制备、表征及性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 实验试剂与仪器

4．2．2 AgI／β-Bi2O3-Bi2O2CO3的制备

4．2．3 催化剂的表征

4．2．4 光催化实验与分析方法

4．3 AgI／β-B12O3-Bi2O2CO3的表征结果分析

4．3．1 XRD分析

4．3．2 FT-IR分析

4．3．3 XPS分析

4．3．4 SEM分析

4．3．5 比表面积分析

4．3．6 UV-Vis-DRS分析

4．4 AgI／β-Bi2O3-Bi2O2CO3可见光催化处理含铬有机废水

4．5 催化剂处理含铬有机废水的影响因素

4．5．1 pH值

4．5．2 不同煅烧温度

4．6 催化剂稳定性

4．6 机理分析

4．7 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 创新点

5．3 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表和交流的论文及其它成果

致谢

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