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钛硅分子筛的气固相反应法合成、合成机理及催化性能研究

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文摘

英文文摘

第一章文献综述

1钛硅分子筛TS-1、Ti-β的合成和测试方法研究进展

1.1引言

1.2钛硅分子筛的合成

1.3.表征方法

1.4.钛硅分子筛的应用

1.5.前景展望

2烯烃环氧化及其催化剂研究进展

2.1引言

2.2非催化环氧化方法

2.3均相催化氧化法

2.4多相催化法

2.5其它多相催化法

2.6展望

3碳酸二苯酯合成的研究进展

3.1引言

3.2.光气法

3.3.酯交换法

3.4氧化羰基化法

3.5其它方法

3.6国内研究状况

3.7展望

4本论文拟研究的内容

第二章TiCl4气固相法制备载钛催化剂及催化性能

1引言

2实验部分

2.1试剂规格及来源

2.2催化剂的制备

2.3催化剂的制备装置流程图

2.4催化剂的表征

2.5氯丙烯的环氧化反应

3结果与讨论

3.1不同载体材料对载钛量和环氧化性能的影响

3.2酸处理HZSM-5对Ti-ZSM-5环氧化氯丙烯活性的影响

3.3硅铝比对载钛分子筛催化剂性能的影响

3.4气固相反应时间对钛硅分子筛催化性能的影响

4小结

第三章气固相反应法制备Ti-ZSM-5的反应机理

1引言

2实验部分

2.1试剂规格及来源

2.2 Ti-ZSM-5的制备

2.3仪器和测试方法

2.4催化活性测试

3结果和讨论

3.1红外光谱(FT-IR)

3.2紫外可见漫反射光谱(UV-vis)

3.3 X射线衍射(XRD)

3.4催化剂的催化活性评价

3.5钛、硅、铝含量的分析结果

3.6热重分析

4小结

第四章Ti-β分子筛的气固相反应合成和表征

1引言

2.实验部分

2.1试剂规格及来源

2.2催化剂的制备

2.3催化剂的表征

2.4催化剂的评价

3.实验结果和讨论

3.1 Ti-β的分子筛的化学元素分析结果

3.2 Ti-β的分子筛的FT-IR谱图

3.3 Ti-β的分子筛的UV-Vis谱图

3.4 Ti-β的分子筛的XRD谱图

3.5 Ti-β的分子筛热重分析结果

3.6催化剂的催化活性评价

4小结

第五章气固相反应条件对Ti-β分子筛及催化性能的影响

1.引言

2.实验部分

2.1试剂规格及来源

2.2 Ti-β催化剂的制备

2.3苯乙烯氧化反应

2.4产物的分析方法

3.结果与讨论

3.1 β分子筛硅铝比对载钛量及反应性能的影响

3.2 β分子筛粒度对载钛量及反应性能的影响

3.3气固相反应温度对载钛量及反应性能的影响

3.4气固相反应时间对载钛量反应性能的影响

4.小结

第六章Ti-β催化H2O2氧化苯乙烯的研究

1.引言

2.实验部分

2.1试剂规格及来源

2.2 Ti-β催化剂的制备

2.3苯乙烯氧化反应

2.4产物的分析方法

3.结果与讨论

3.1 Ti-β用量对反应性能的影响

3.2反应物n苯乙烯/nH2O2比例对反应性能的影响

3.3溶剂乙腈用量对反应性能的影响

3.4反应温度对反应性能的影响

3.5反应时间对反应性能的影响

4.小结

第七章Ti-β分子筛催化苯酚和碳酸二甲酯合成碳酸二苯酯

1引言

2实验部分

2.1催化剂制备和表征

2.2实验装置

2.3酯交换反应

3结果和讨论

3.1催化剂的表征

3.2酯交换反应结果

4小结

第八章Ti-β分子筛催化草酸二甲酯与苯酚酯交换反应

1引言

2实验部分

2.1催化剂制备和表征

2.2实验装置

2.3酯交换反应

3实验结果和讨论

3.1各种不同酯交换催化剂的性能比较

3.2反应时间对酯交换反应的影响

3.3.反应温度对酯交换反应的影响

3.4催化剂Ti-β用量对酯交换反应的影响

3.5.反应物比例对酯交换反应的影响

4小结

附图

第九章Ti-β分子筛催化草酸二甲酯与苯酚酯交换反应机理的研究

1引言

2实验部分

2.1催化剂制备和表征

2.2实验装置

2.3酯交换反应

3实验结果和讨论

4.小结

第十章结论

参考文献

致谢

声明

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摘要

钛硅分子筛具有独特的结构及性质,近年来,它的制备和应用已经成为有机催化领域研究的热点.文献报道多以水热合成法为主,但水热法存在着合成步骤繁琐、成本高以及重复性差等缺点.我们采用文献报道较少,制备过程简单、成本较低的气固相反应法合成了Ti-ZSM-5和Ti-β分子筛,并对合成机理及催化性能进行了研究,得出了以下一些未见国内外文献报道的结果.★TiCl<,4>与硅胶、纳米SiO<,2>、硅藻土、HZSM-5分子筛在气固相反应器中进行反应,经元素分析发现它们都已负载钛,但只有载钛的HZSM-5对氯丙烯环氧化具有活性,经FT-IR,UV-Vis,XRD分析表明,合成的Ti-ZSM-5分子筛中的钛全部为骨架钛.★对文献中有争议的气固相反应法合成钛硅分子筛的机理进行了研究.★通过气固相反应法由Hβ分子筛制备了Ti-β分子筛,经FT-IR,UV-Vis,XRD表征证实所载钛全部为骨架钛.★对Ti-β催化苯酚与碳酸二甲酯的酯交换反应进行了研究,发现该反应最优条件是:n<,DMC>/n<,苯酚>=0.5-1,反应温度175℃,反应时间为10h.★考察了Ti-β催化苯酚与草酸二甲酯酯交换的反应,发现:TiO<,2>、HZSM-5、Hβ、Ti-ZSM-5、Ti-β等多相催化剂中,Ti-β是最好的催化剂.★对Ti-β催化苯酚与草酸二甲酯的酯交换反应机理的研究表明:TiO<,2>中钛原子处于八配位的稳定的饱和状态,所以在酯交换反应中不具活性.

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