甲烷氧化偶联制C烃催化剂的研究与开发

摘要

由于天然气潜的巨大化利用价值，近十几年来Cl化学逐渐成为多相催化研究领域的热点，而作为由甲烷直接转化为乙烯的甲烷氧化偶联更是成为热点中的热点，备受重视。该文首先通过对其他学者工作的分析综合，从工程的观点出发，认为甲烷氧化偶联催化剂C<，2>烃选择性和反应尾气中<，2>烃尤其乙烯的含量将是催化剂开发的主要方向。对反应机理的分析认为，催化剂表面的电子性质、几何性质和反应条件决定催化剂的选择性，而对催化剂的分析则得出优良的甲烷氧化偶联催化剂大多由两类活性组分所组成，其中第一类多为具有完全氧化性质的金属氧化物，并对甲烷转化率有贡献，而第二类则对催化剂的选择性有贡献，主要通过调节催化剂表面活性氧的形式和密度(电子性质)或表面结构(几何性质)来提高选择性，其中对催化剂电子性质的修具有决定作用。由此研究人员使用氧化性较弱(晶格氧活动性低)的如硫酸盐或卤化物作为第二类活性组分，以达到提高选择性的目的。

目录

文摘

英文文摘

第一章前言

§1.1甲烷利用途径

§1.2甲烷转化及甲烷氧化偶联热力学

§1.3文献综述

§1.3.1催化剂

§1.3.2机理与动力学研究

§1.3.3工程研究

§1.3.4经济性评论

§1.4对甲烷氧化偶联反应的认识

§1.5甲烷氧化偶联催化剂设计思路及本文研究内容

§1.5.1催化剂设计思路

§1.5.2工作设想及本文内容简介

§1.6参考文献

第二章催化剂的评价与筛选

§2.1前言

§2.2评价装置与分析方法

§2.2.1评价装置[5]

§2.2.2分析方法

§2.3催化剂制备方法

§2.4催化剂的筛选

§2.4.1载体的选择

§2.4.2催化剂活性组分的筛选

§2.5小结

§2.6参考文献

第三章Na2SO4-Mn/SiO2催化剂初步优化研究

§3.1前言

§3.2催化剂制备工艺对Na2SO4-Mn/SiO2催化剂催化性能的影响

§3.3不同Mn含量的影响

§3.4不同硫含量的影响

§3.5讨论

§3.6小结

§3.7参考文献

第四章MnOx/Na2SO4-SiO2催化剂反应行为及产物生成途径

§4.1前言

§4.2甲烷/氧比对催化剂催化性能的影响

§4.3反应温度对催化剂催化性能的影响

§4.4空速对催化剂催化性能的影响

§4.5产物生成途径与活化能

§4.7小结

§4.8参考文献

第五章Mn/Na2SO4-SiO2催化剂表面形貌、结构与组成

§5.1前言

§5.2实验

§5.2.1样品制各

§5.2.2催化剂表征方法

§5.3表征结果与讨论

§5.3.1 XRD表征结果

§5.3.2 SEM表面形貌分析

§5.3.3催化剂孔结构分析

§5.4小结

§5.5参考文献

第六章程序升温色谱研究

§6.1前言

§6.2实验部分

§6.2.1实验装置及流程

§6.2.2 TPD实验操作条件和操作步骤

§6.2.3 TPR实验操作条件和操作步骤

§6.2.4样品制备

§6.3 TPD研究结果与讨论

§6.3.1 CO2-TPD研究结果

§6.3.1 O2-TPD研究结果

§6.3.2催化性能与晶格氧活动性的关系

§6.4 TPR研究结果

§6.5甲烷活化机理

§6.6小结

§6.7参考文献

第七章Mn/Na2SO4-SiO2催化剂失活析因及初步改进

§7.1前言

§7.2表征手段

§7.3催化剂失活原因分析

§7.4催化剂改进思路与初步改进

§7.5小结

§7.6参考文献

第八章总结与展望

§8.1总结

§8.2进一步的研究工作展望

附录

作者简介

致谢