负载型纳米TiO光催化剂的MOCVD制备、改性及应用研究

摘要

纳米TiO2由于其卓越的光催化性能在水处理中被广泛研究。但是，在实际应用中纳米TiO2存在回收困难、易团聚、对废水矿化度低等问题。针对以上问题，本文采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)制备了活性炭(AC)负载TiO2光催化剂。为提高负载型TiO2光催化剂的活性，采用共沉积/-次沉积MOCVD技术对其进行了改性。 采用MOCVD将TiO2成功负载到AC表面，并对沉积过程进行了研究。HNO3改性AC可以同时提高TiO2的沉积速率和其在AC外表面的浓度。 将MOCVD与溶胶-凝胶法、分子吸附沉积不同固定化技术进行了比较。结果表明，由MOCVD制备的TiO2比另外两种方法制得的TiO2具有更高的光催化性能。比较了不同载体对负载型TiO2催化性能的影响，结果表明TiO2/AC＞TiO2/Al2O3＞TiO2/ACF。 制备高活性TiO2/AC光催化剂的MOCVD最佳条件为：沉积温度(873 K)、源温度(423 K)、载气流速(400 ml/min)，煅烧时间(2 h)、负载量(12wt％)。得到的锐钛型TiO2粒径在10到50 nm之间。由MOCVD制备的TiO2/AC光催化活性与商业化的TiO2(P25)接近，但是，TiO2/AC不仅回收方便且回用10次催化能力基本不变。与P25相比，TiO2/AC可以更有效地矿化废水。 为了提高负载型TiO2的光催化活性(提高光生电子-空穴对分离效率)采用二次沉积MOCVD制备了Ag-TiO2/AC催化剂。Ag颗粒(1-5 nm)负载在TiO2薄膜表面。当Ag/Ti原子比率处于0.0198-0.0595时，Ag-TiO2的光催化活性大大高于未改性TiO2。采用共沉积技术制备了可利用可见光的Fe掺杂TiO2薄膜。结果表明，Fe3+进入到了TiO2晶格，而且均匀分散在Fe-TiO2薄膜中。Fe掺杂TiO2薄膜可以在可见光下快速降解甲基橙。 定量研究了光催化反应的表观速率常数与TiO2外表面浓度、TiO2粒径、光强及负载量的关系。制成了TiO2/AC固定膜反应器，避免了催化剂回收的问题，考查了反应器动力学。基于FTIR和GC-MS的结果，对甲基橙光催化降解的机理进行了探讨。

目录

摘要

第一章绪论

第二章研究现状与本论文主要研究内容

第三章实验材料、装置及分析测试方法

第四章活性炭负载TiO2催化剂的MOCVD制备

第五章MOCVD与Sol-gel、MAD负载方法的比较

第六章TiO2/AC催化剂的光催化性能研究

第七章负载型TiO2光催化剂的MOCVD改性

第八章TiO2/AC光催化降解污染物的动力学模型及降解机理

第九章结论与建议

致谢

攻读博士期间科研成果

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