浙江省典型地区环境中持久性有机污染物污染现状、分布规律和来源解析

摘要

本文在建立环境中持久性有机污染物分析方法的基础上，分别对浙江省典型地区环境空气、土壤、河流沉积物及污染源废气中持久性有机污染物的污染现状、分布规律及来源解析进行了研究.主要创新点及研究成果如下： 1)本文系统研究了城市大型生活垃圾焚烧炉排放废气对周边地区的环境影响。生活垃圾焚烧炉排放废气、环境空气及土壤之间二恶英异构体分布规律几乎相同，相关性非常强。17种二恶英类化合物对毒性当量贡献最大的均是2，3，4，7，8-PentaCDF，分别占总毒性当量的52.9±1.4％、50.5±1.8％及77.2％。环境空气和土壤中的二恶英主要来源于污染源废气的排放。 2)对具有中国特色的农村小型生活垃圾闷烧炉焚烧特点、二恶英排放特征、排放量及其对周边地区的环境影响进行了研究，根据闷烧炉内含氧量、一氧化碳、焚烧温度及风量的变化及实际观察情况，将闷烧炉的焚烧过程分为垃圾脱水阶段、自燃阶段、燃后阶段和余烬阶段四个过程。不同阶段二恶英排放浓度分别为235、27.6、44.9、69.2 ng I-TEQ/m3。17种毒性较强的二恶英单体对废气及灰渣样品毒性当量贡献最大的均为2，3，4，7，8-PentaCDF，平均贡献率达到53.8％±14.0％。污染源周边环境土壤中二恶英国际毒性当量均值为4,64 I-TEQ pgI-TEQ/g，高于土壤背景值0.537 pg I-TEQ/g。污染源附近的松针和松枝样品中二恶英毒性当量分别为0.847和0.173 pg I-TEQ/g。通过对不同样品二恶英分布规律进行分析，发现废气、灰渣和植物样品中的二恶英的分布相关性较好，与土壤样品相关性较差。但数据分析显示，排放源排放的二恶英对周边地区土壤有一定贡献。 3)通过对浙江省典型地区的背景点土壤、拆解园区重点污染源周边的土壤及河流沉积物中二恶英及二恶英类多氯联苯的组成分布进行了系统研究，发现该地区背景土壤中二恶英和二恶英类多氯联苯的总WHO毒性当量浓度范围在0.017-5.04 pg/g(干基)之间，土壤中二恶英类污染物污染情况总体较好。在拆解源主导风向下风向的土壤及水系沉积物中二恶英和二恶英类多氯联苯的总WHO毒性当量浓度范围在6.52-16.7 pg/g及2.25-34.6 pg/g之间，检测结果远远高于背景土壤。随着和污染源距离的加大，土壤及沉积物二恶英类污染物毒性当量逐渐降低。通过对污染区域土壤和沉积物样品中二恶英和二恶英类多氯联苯的分布规律进行研究，发现沉积物和土壤中的二恶英和多氯联苯有相同的来源，沉积物中的污染物基本上来自于陆地土壤的流失。 4)通过对不同季节杭州市大气环境PM2.5中多环芳烃的时间、空间和粒径分布特征分析，并结合以多环芳烃和特征无机元素为标记物的化学质量平衡模型，定性定量地分析了杭州市大气中PM2.5和多环芳烃的污染现状、污染物组成分布规律、以及污染源的贡献率。研究发现：1)杭州市环境大气中PM2.5污染较为严重，不同功能区PM2.5污染状况不尽相同，但都呈现春夏季节污染相对较低、秋冬季节则相对较高的现象；2)大气环境PM2.5中PAHs总量不高，苯并[a]芘的监测浓度春、夏、秋三季基本上低于国家标准，但冬天测定结果基本超标。3)大气颗粒物污染来源中，燃煤烟尘的贡献率最大，占39.2％，其次为土壤尘、钢铁尘、机动车尘、地面扬尘、及燃油尘的影响，分别为19.1％.17.2％、11.1％，、10.7％和2.7％，说明杭州市大气气溶胶PM2.5中依旧以燃煤污染为主，但钢铁企业和机动车辆的污染不可小视，而且从部分地区的分析结果来看，二者还可能是主要污染源。4)大气气溶胶中多环芳烃的主要来源为机动车尘的影响，占总量的43％，其次分别为土壤尘和燃煤尘的影响，分别占21％，而钢铁尘对PAHs的影响则较小，只有9％的贡献率，扬尘源的贡献率为6％。

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致谢

1综述

1.1二恶英类污染物分析方法研究

1.2二恶英类污染物环境污染影响研究

1.2.1焚烧过程中二恶英排放研究

1.2.2焚烧产生的二恶英类污染物对周边环境污染影响研究

1.2.3我国二恶英类污染物污染现状研究

1.3城市大气气溶胶中多环芳烃污染研究及来源解析

1.4本文的工作

2浙江省典型地区二恶英类污染物污染现状、分布规律及来源研究

2.1 同位素稀释-HRGC/LRMS法测定环境样品中二恶英

2.1.1实验部分

2.1.2结果与讨论

2.1.3质量控制及保证

2.1.4结论

2.2 同位素稀释-HRGC/LRMS法测定环境样品中二恶英类多氯联苯

2.2.1试验部分

2.2.2结果与讨论

2.2.3结论

2.3城市生活垃圾焚烧排放源及周边环境空气和土壤中二恶英污染状况及分布规律研究

2.3.1实验部分

2.3.2结果与讨论

2.3.3结论

2.4农村小型生活垃圾闷烧炉二恶英污染排放及其对周边地区环境影响研究

2.4.1实验部分

2.4.2结果和讨论

2.4.3结论

2.5拆解地区土壤及沉积物中二恶英及二恶英类多氯联苯分布规律研究

2.5.1实验部分

2.5.2结果和讨论

2.5.3结论

3 典型地区城市环境大气气溶胶PM2.5中多环芳烃类持久性有机污染物分布规律及来源解析

3.1多环芳烃GC/MS分析方法研究

3.2大气气溶胶环境及污染源样品采集

3.2.1大气环境中PM2.5的采集

3.2.2污染源样品的采集

3.2.3分析仪器

3.3环境及污染源样品污染物分析

3.3.1杭州市大气颗粒物PM2.5污染特征分析

3.3.2环境大气中PAHs分析结果

3.3.3污染源PAHs监测结果

3.3.4元素分析结果

3.3.5结论

3.4污染源源解析

3.4.1源解析定性结果

3.4.2PM2.5源解析定量结果

3.4.3 PAHs源解析定量结果

3.4.4结论

参考文献

攻读博士学位期间完成的科研工作及发表论文