滑动弧放电等离子体处理挥发性有机化合物基础研究

摘要

有机废气是一种排放量大、污染面广且对人体和环境都具有严重危害作用的气态污染物。它广泛来源于油漆、涂料、润滑油等化学制品的涂层作业，其主要成分为挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds，VOCs)。当前存在的VOCs处理技术还不能在经济性和技术性方面同时满足工业排放有机废气的治理需求。因此，在完善现有工艺的同时，进一步开发出新型处理工艺具有其必要性和市场价值。基于此背景，本文将滑动弧放电低温等离子体技术应用于环境保护和废气治理领域，通过理论和实验研究建立起可指导工业应用的理论体系，通过装置结构改进使之适合工业应用的要求，并通过示范性工程应用对其工业应用前景作技术经济性分析和评估。本文还针对甲烷这种特殊的VOCs，开展了滑动弧放电等离子体辅助甲烷/二氧化碳重整制取合成气的可行性分析工作。 论文的第一章是对论文背景及技术关键点相关知识的文献综述。首先，介绍了VOCs的定义、来源、危害和现有处理技术，以及低温等离子体技术的概念、发生方式和在气态污染物治理方面的应用情况。然后，重点介绍了滑动弧放电现象的物理特征、等离子体特性、研究现状，以及和其它低温等离子体发生方式的比较。在此章节中，还包括了对全文系统和框架的介绍。 论文的第二章是滑动弧放电等离子体物理特性研究。首先，针对实验台规模交流滑动弧放电反应器进行放电电参数检测、放电电弧移动特性检测，以及气体流场模拟计算。然后，通过实验结果和理论热动力平衡计算结果之间的对比，并结合等离子体区域光谱分析的结果，对滑动弧放电过程非平衡特性刺激化学反应的能力进行了分析。在此章节中，还包括了对本论文所采用的主要分析测试仪器和软件的介绍说明。 论文的第三章是滑动弧放电等离子体处理VOCs的初步研究。首先研究了滑动弧放电在降解过程中对VOCs浓度和流量的适应性。然后以正已烷(n-C6H14)为代表性VOCs，研究了放电过程参数，如放电电压、VOCs初始浓度、背景气体成分、背景气体氧气浓度等，对VOCs降解率的影响。基于上述实验结果，初步分析了滑动弧放电降解VOCs的过程和机理。最后，通过分析电极间距以及电极喉部高度对电弧移动特性和VOCs降解性能的影响，对滑动弧放电反应器的结构开展了研究工作。 论文的第四章是滑动弧放电等离子体处理VOCs机理研究。首先，以研究背景气体相对湿度和氧气浓度对VOCs降解性能的影响作为切入口，研究了背景气体的氧气浓度和相对湿度对滑动弧放电特性的影响。然后，针对四氯化碳(CCl4)，正已烷(n-C6H14)和甲苯(C7H8)三种不同结构的典型VOCs，通过实验研究，分析了背景相对湿度和氧气浓度对VOCs降解产物和降解率的影响。在上述实验结果的基础上，针对不同VOCs化学结构，分析了高能电子和活性基团对VOCs降解过程所起作用的重要性差异，实现探索滑动弧放电低温等离子体降解VOCs机理的目的，对提高降解过程选择性提供理论指导。 论文的第五章对滑动弧放电处理挥发性有机化合物过程中二氧化氮生成和抑制途径进行了研究。在分析滑动弧放电过程二氧化氮的生成机理的基础上，研究了VOCs化学结构、供给电压、反应器结构等参数对二氧化氮生成的影响。最后，探讨了放电过程二氧化氮生成的抑制途径。 论文的第六章是滑动弧放电装置结构改进及工业应用设计。首先，通过实验研究和流体数值计算对传统滑动弧放电装置的放大进行了研究和分析。然后，受等离子体区域光谱分析结果的启发，提出了一种改进型滑动弧放电装置，并针对四氯化碳(CCl4)，正已烷(n-C6H14)和甲苯(C7H8)三种典型VOCs的降解性能进行研究和分析。通过和多电极滑动弧放电装置处理效果的对比，对该装置做出技术性和经济性评估。基于此改进思路，提出多电极改进型滑动弧放电装置的设计方案。最后，对改进型滑动弧放电反应器及活性炭吸附-滑动弧联合技术的工业应用进行了技术经济性分析。 论文的第七章是滑动弧放电甲烷/二氧化碳重整(Dry Methane Reforming，DMR)制取合成气的可行性分析。本章主要研究了甲烷/二氧化碳摩尔比对DMR过程的影响，考察对象包括反应物(甲烷和二氧化碳)转化率、合成气成分、主要放电产物的生成率和选择率、反应物单位转化量能耗和生成物单位生成量能耗等。通过实验结果和理论热平衡计算结果的比较，对滑动弧放电刺激DMR过程中的低温等离子体作用进行验证和分析。最后，通过和传统DMR过程以及其他等离子体放电DMR过程的比较，对滑动弧放电DMR过程作经济性评估，并分析其进一步应用的潜力。 论文的第八章是全文总结及工作展望。主要包括对全文结论的总结归纳，论文创新点的提炼，以及对未来需要进一步加强或开展的研究工作的展望。

目录

文摘

英文文摘

声明

致谢

1绪论

1.1引言

1.2挥发性有机化合物

1.3低温等离子体技术

1.4滑动弧放电等离子体

1.5全文框架

符号及缩写列表

2滑动弧放电等离子体物理特性研究

2.1引言

2.2交流滑动弧放电过程物理特性分析

2.3滑动弧等离子体非平衡特性分析

2.4 结语

符号及缩写列表

3滑动弧放电等离子体处理挥发性有机化合物初步研究

3.1引言

3.2实验系统

3.3实验结果和分析

3.4 结语

符号及缩写列表

4滑动弧放电等离子体处理挥发性有机化合物机理研究

4.1引言

4.2实验系统

4.3实验结果和分析

4.4结语

符号及缩写列表

5滑动弧放电处理挥发性有机化合物过程中二氧化氮生成和抑制研究

5.1引言

5.2实验系统

5.3实验结果和分析

5.4结语

符号及缩写列表

6滑动弧放电装置结构改进及工业应用设计

6.1引言

6.2实验系统

6.3实验结果和分析

6.4多电极改进型滑动弧放电反应器设计

6.5活性炭吸附-滑动弧放电联合技术工业应用分析

6.6结语

符号及缩写列表

7滑动弧放电甲烷/二氧化碳重整制取合成气可行性分析

7.1引言

7.2实验系统

7.3实验结果和分析

7.4结语

符号及缩写列表

8全文总结及工作展望

8.1引言

8.2结论

8.3本文的创新之处

8.4对未来工作的展望

参考文献

附录：美国环保局出具的博士工作评估报告

作者简历