搅拌釜反应器相含率测量方法的研究

摘要

搅拌釜式反应器在工业诸多领域中都有着广泛的应用。据统计，三大高分子合成材料生产中约有70％是采用搅拌釜式反应器完成的。在工业生产过程中，反应器搅拌混合的性能直接影响到产品质量、生产成本以及能耗等问题，但由于搅拌混合过程中存在着气相分散、液相混合和固相悬浮等多种问题，对其研究颇具挑战性。具体而言，搅拌釜内的气含率分布、泛点转速、固含率分布、临界搅拌转速等特性参数不仅是反应器的设计、优化的重要依据，而且对工业实际生产有着重要意义。由于多相搅拌体系本身的复杂性和检测手段的限制，不同研究者的研究结果有一定差异，甚至得出相反结论，严重束缚了工业界多层桨搅拌釜的设计和分析。因此有必要采用多种检测手段对多层桨搅拌体系进行深入系统的研究。
　　 本论文以淤浆法聚乙烯工艺的多层桨搅拌釜为例，以声发射技术和水听器技术作为主要检测手段，辅以传统的电导探针、取样法等对多层桨搅拌体系的特征转速和相含率进行了较为系统的研究。首先，基于搅拌釜声信号的内在结构特征分析分别提取了代表气相和固相运动的特征频段，在此基础上提出了泛点转速的声波测量判据和临界悬浮转速的复杂性分析判据，并对气液固体系的特征转速进行了研究；然后，考察了气体浓度和固体浓度沿搅拌釜轴向的分布，获得了气体浓度和固体浓度分布的声发射偏最小二乘法(panial least squaresregression，PLS)预测模型。另一方面，采用多种检测手段分别对气液体系、液固体系和气液固体系的相含率进行了考察，获得了基于水听器检测技术的相含率预测模型；最后，对不同体系下搅拌器分散性能进行了分析比较，结合近年来多相搅拌领域的研究成果，提出了新的搅拌器设计方案，研究结果对于工业搅拌釜反应器的优化操作和设计改造具有一定的指导意义。论文主要开展的几方面研究工作如下：
　　 1.通过对采集的搅拌釜声信号的内在结构特征分析，发现其具有多尺度特征，获得了气相和固相运动的特征频段信息，分别建立了基于声发射信号的气液体系泛点转速的判据和液固体系临界悬浮转速的复杂性分析判据。
　　 气液体系、液固体系、气液固体系的声信号均可以解析到三个具有相应物理意义的尺度，即微观、介观和宏观尺度。其中宏观尺度信号反映了整个搅拌釜的宏观稳定性，介尺度则反映了不同相态之间的相互作用。气液体系微观尺度信号是液体不规则运动的表现，而液固体系和气液固体系的微观尺度信号则代表了固体的运动特征。
　　 对气液体系，获得了代表气液体系运动的特征信号频段G1(d4、d5、d6频段)，针对声波特征信号频段能量随搅拌转速的规律性交化，得出了搅拌釜泛点转速的声波测量判据，即声能量分率快速增加并开始趋于稳定时所对应的搅拌转速为泛点转速。以空气.水体系为例，考察了不同静液位高度和通气量下的泛点转速，发现泛点转速随通气量的增加而增加，随静液位高度的增加而减小。与目测法相比，声波法测量值的平均相对误差为2.62％，优于传统的功耗法。
　　 对液固体系，发现声信号的算法复杂性C(n)随搅拌转速呈现规律性变化，由此得出了临界悬浮转速的声波测量判据，即体系算法复杂性快速减少并开始趋于稳定时所对应的搅拌转速为临界悬浮转速。以水-玻璃珠体系为例，声波测量值与经典的Zweitering临界悬浮转速计算公式计算值相比，平均相对误差为5.90％，并在多层桨搅拌釜内进一步考察了不同固体浓度下的声发射信号，结果发现临界悬浮转速随固体体积分数的增大而增大。
　　 2.将之前获得的特征转速判据拓展到气液固体系，分析了不同操作条件下的特征转速变化规律，并对气液体系的气体浓度分布和液固体系的固体浓度分布规律进行了研究，分别建立了气体浓度和固体浓度分布的声波预测模型。
　　 气液固体系研究表明气体的通入有利于固体颗粒的悬浮，因此临界悬浮转速减小，但固体的存在不利于气体的有效分散，所以泛点转速增大。此外，相同条件下的泛点转速远大于临界悬浮转速，意味着气体分散比固体悬浮要耗费更多能量。
　　 针对气液体系气体浓度沿搅拌釜轴向的分布和液固体系固体浓度沿轴向分布的测量，结合声发射信号，分别建立了气体浓度分布的声波预测模型和固体浓度分布的声波预测模型。对气体浓度分布，模型的预测值与真实值之间的R大于0.90、ARD小于1.78％、RMSEP小于2.25％；而对于固体浓度分布，模型预测值与真实值之间的R大于0.93、ARD小于0.87％、RMSEP小于1.03％。
　　 3.利用电导探针，获得了多层桨搅拌釜内气液体系和气液固三相体系的气含率分布规律，并结合水听器测量，建立了气含率的水听器预测模型。
　　 气含率在多层桨搅拌釜内存在规律性分布，即在上层桨和下层桨端部气含率最高，而中层桨处气含率较低。此外全釜平均气含率随通气量的增大而增大，随搅拌转速的增加而趋于均匀，但搅拌釜底部壁面区域气含率远远小于全釜平均气含率。
　　 与此同时，采用水听器技术分别检测了气液搅拌釜和气液固搅拌釜内的气含率，并建立了基于水听器信号的气含率预测模型。对气液体系，预测值与真实值之间的R大于0.91、ARD小于1.12％、RMSEP小于1.36％，对气液固体系，预测值与真实值之间的R大于0.91、ARD小于0.95％、RMSEP小于1.23％，均具有较好的预测结果。
　　 4.利用取样法，获得了多层桨搅拌釜内液固体系和气液固三相体系固含率分布规律，并结合水听器测量，建立了固含率的水听器预测模型，发现水听器能够同时检测多相体系的固含率和气含率。
　　 取样法结果表明，固体颗粒呈现上层桨和下层桨桨端部分固体含量较高，而中层桨处含量较低的规律性分布，并在搅拌釜底部壁面处存在沉积带，全釜平均固含率随加入固体量的增多而增大，随搅拌转速的增加而趋于均匀。
　　 对不同体系下的水听器信号经小波分解之后的能量对固含率进行PLS回归，建立了固含率的预测模型。对液固体系，预测值与真实值之间的R大于0.9、ARD小于2.09％、RMSEP小于1.52％，对气液固体系，预测值与真实值之间的R大于0.89、ARD小于1.02％、RMSEP小于1.73％。
　　 5.针对淤浆法聚乙烯工艺的多层搅拌桨在气液体系、液固体系和气液固体系下的分散性能存在着不良分布的现状，结合浆液法聚乙烯工艺的特点，利用近年来三相搅拌反应器的研究成果，提出了新的搅拌器设计方案，即以半椭圆管盘式涡轮桨作为下层桨，四宽叶翼型桨作为上两层搅拌桨，指型挡板兼做进气管。

目录

文摘

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论文说明：符号说明

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致谢

第一章 绪论

1.1引言

1.2乙烯淤浆聚合工艺

1.3本研究的主要工作

第二章 文献综述

2.1搅拌釜测量参数概述

2.1.1气含率

2.1.2泛点转速

2.1.3固含率

2.1.4临界悬浮转速

2.2多相体系常用的检测方法

2.2.1衰减检测技术

2.2.2电子过程断层成像技术

2.2.3探针技术

2.2.4热传导探头

2.2.5超声波探头

2.2.6声发射检测技术

2.2.7水听器检测技术

2.2.8其他检测方法

2.3声波信号分析方法概述

2.3.1声波信号的线性分析方法

2.3.2声波信号非线性分析方法

2.4课题的提出

第三章 实验装置及分析检测方法

3.1实验装置

3.2实验物系

3.3实验测量装置与方法

3.3.1动态扭矩传感器

3.3.2取样法

3.3.3电导探针

3.3.4声波检测系统

3.3.5水听器检测系统

3.4实验测量参数

3.4.1特征转速的测量

3.4.2气含率的测量

3.4.3固含率的测量

3.4.4气体和固体沿轴向分布的检测

3.5信号分析方法

3.5.1频谱分析

3.5.2小波分析与小波包分析

3.5.3 R／S分析

3.5.4偏最小二乘法(PLS)

3.5.5概率密度分布

3.6实验设计与方案

3.6.1采样频率的选取

3.6.2实验方案

第四章 多层桨搅拌釜声信号的特征分析与应用

4.1声发射信号的结构特征分析

4.1.1气液体系声信号的结构特征分析

4.1.2不同体系声信号结构特征的比较

4.2泛点转速的声波测量

4.2.1声信号的FFT分析

4.2.2声信号的小波分析和泛点转速的确定

4.2.3通气量对泛点转速的影响

4.2.4静液位高度对泛点转速的影响

4.2.5泛点转速测定方法的比较

4.3基于复杂性分析的临界悬浮转速测定

4.3.1实验装置及方法

4.3.2声信号的复杂性分析和临界悬浮转速的确定

4.3.3声波法所得临界悬浮转速与公式计算结果的比较

4.3.4固体浓度对临界搅拌转速的影响

4.4三相体系特征转速的声波检测

4.4.1声信号的FFT分析

4.4.2三相体系的泛点转速

4.4.3三相体系的临界悬浮转速

4.5气液体系气体浓度分布的声波检测

4.5.1沿搅拌釜轴向的气体浓度分布

4.5.2气体浓度分布的PLS预测模型

4.6液固体系固体浓度分布的声波检测

4.6.1沿搅拌釜轴向的固体浓度分布

4.6.2固体浓度分布的PLS预测模型

4.7本章小结

第五章 多层桨搅拌釜内气含率的检测

5.1气液搅拌釜内气含率的检测

5.1.1电导探针法

5.1.2水听器检测

5.2气液固搅拌釜内气含率的检测

5.2.1电导探针法

5.2.2水听器检测

5.3本章小结

第六章 多层桨搅拌釜内固含率的检测

6.1液固体系的固含率检测

6.1.1取样法检测

6.1.2水听器检测

6.2气液固体系的固含率检测

6.2.1取样法检测

6.2.2固含率的PLS预测模型

6.3本章小结

第七章 搅拌器分散性能的研究与建议

7.1搅拌器的气液分散性能

7.2搅拌器的液固分散性能

7.3搅拌器的气液固三相分散性能

7.4推荐的搅拌器设计方案

7.5本章小结

第八章 结论与展望

8.1结论

8.2展望

参考文献

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