若干铁基超导体系电子态相图的实验研究

摘要

超导电性自从1911年由卡默林?昂内斯发现到现在，一直是凝聚态物理研究的一个重要领域。铁基超导体是继20世纪80年代Alex Müller和George Bednoz发现的铜氧化合物超导体后的另一类高温超导体，它的发现是高温超导研究领域的突破，同时也为超导机理研究带来的机遇和挑战。迄今为发现的所有系列的高临界温度超导体都属于掺杂超导体。对于具有层状结构的铜氧化合物超导体，在长程序的反铁磁绝缘母体基础上，通过部分化学掺杂或者改变氧含量引入空穴型或者电子型载流子来实现的。经分析比较得出，各层组成元素的化学特性与超导电性紧密相关。从实验上积累有关的化学组成和结构与超导电性之间的知识，总结出规律性认识，这些对于寻找具有新的组成和机制，以至具有更高Τс的导体都有着十分重要的意义。对于具有同样的层状结构的铁基超导体，自发现以来，掺杂研究就已经被广泛开展，并取得了重大进展。
　　 本论文主要着重于铁基化合物的两种体系进行掺杂工作,即“1111”体系和“122”体系。LaFeAsO具有ZrCuSiAs结构,在150 K左右发生SDW序和结构相变,在50 K以下电阻呈现出半导体行为。而EuFe2As2和BaFe2As2化合物属于另外一种称为ThCr2Si2结构的化合物,他们在不同的温度下发生SDW和结构相变。我们通过掺杂,对这几种化合物进行了研究,并且得出了重要结果：在发现了超导的同时,也描绘了磁相图或者掺杂的电子相图,对单晶样品的各向异性也进行了研究。
　　 全文共分四章，第一章为绪论部分，回顾了BCS理论，超导表征方法，超导和磁性共存以及量子相变；第二章到第四章是对上述两种体系进行的工作，包括：
　　 （1）我们在LaFeAsO体系的Fe位进行了Ni掺杂,合成了LaFe1-xNixAsO(0≤x1)化合物。首次在很狭窄的0.03≤x≤0.06掺杂范围,我们发现了最高的超导转变温度Tc为6.5 K的超导区域。并且我们完成了Ni掺杂LaFeAsO体系的完整相图。我们观察到在超导前的电阻的类似半导体行为,随着Ni的掺杂量增加,超导消失,但是电阻的类似半导体行为依然存在。从相图中看到,在另一端LaNiAsO超导区域,Fe的掺杂是对超导起破坏作用的。
　　 （2）用自助熔剂法合成了EuFe2As2单晶，并对单晶物性做了表征。通过分析，我们得出了对于EuFe2As2化合物进行了详细的研究，并推论出Eu的磁结构是A型反铁磁的结论。这个结论在一年后被德国小组通过中子实验进一步证明。通过对EuFe2As2的Fe位进行Co掺杂，我们发现对于Co含量达到0.11的化合物Eu(Fe0.89Co0.11)2As2,在21 K存在超导转变,但是由于Co掺杂后Eu的磁结构形成了螺旋磁矩,在电阻率曲线中并没有看到零电阻,这是由于Eu2+的磁矩有序排列减少了自发磁通的数量引起的。
　　 （3）通过P掺杂，我们第一次实现了自旋密度波温度为140K的BaFe2As2化合物等价掺杂的超导，最高超导转变温度为30K。经过细致的掺杂工作，我们描绘出了BaFe2As2掺杂P的整体相图。由于P掺杂没有引入额外的载流子，并借助结构分析，我们认为是P掺杂导致的化学压力效应引起超导。通过电阻测量我们发现，伴随着自旋密度波行为的消失以及非费米液体行为的出现，磁量子临界点产生。这个结果与理论推测符合，说明了铁基超导机理很可能与反铁磁涨落有关。