多孔二氧化硅凝胶的制备及其对Ce(IV)离子的吸附和固化性能研究

摘要

钚是一种严重危害环境的核废料元素，存在长期的处理难题和安全隐患。从高放废液中吸附去除钚离子，并将其固化后进行深地质处置是一个重要的环境挑战课题。因此，研究吸附效率高、制备成本低的吸附材料具有很重要的研究意义。
　　 本文分别用分相法和超临界干燥法制备了大孔和介孔的双连续多孔二氧化硅凝胶，采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、热重-差热分析(TG-DTA)和扫描电镜(SEM)等方法表征了制备的多孔二氧化硅凝胶，研究了二氧化硅气凝胶在不同吸附条件下对Pu(Ⅳ)的模拟离子Ce(Ⅳ)离子的静态吸附性能，对吸附后的气凝胶进行了固化处理，表征了Ce离子固化体的结构，采用MCC-1标准进行了固化体的浸出试验研究。
　　 通过改变原始成分的含量，可以调节干凝胶样品形貌和多孔二氧化硅凝胶的孔径大小和孔隙率。多孔二氧化硅气凝胶吸附Ce(Ⅳ)离子是一个吸热、自发的过程，符合准二级动力学方程和Langmuir等温线模型，是一种合适的Ce(Ⅳ)离子吸附剂。固化研究表明热处理制度对固化体的固化效果影响很大，1000℃烧结后的固化体样品的抗浸出性能最佳，具有最低的Ce离子归一化浸出率，其数量级为10-3g/(m2·d)。