核壳型氧化铝膜包覆活性炭催化材料的传热传质性能研究

摘要

目前，核壳结构催化材料因其稳定性，活性，选择性等性能上的独特优势而越来越受到广泛的关注。此种结构下的催化材料是在传统颗粒状载体表面包覆均匀致密的无机膜，不仅可以提高材料的机械强度，而且可以明显提高其在反应中的催化性能。本文在活性炭表面包覆一层氧化铝膜制成核壳结构催化材料，在此基础上研究了其制备方法并优化制备条件，再对其传热性能以及传质性能进行了研究，建立并推导了有效的传热模型。
　　本文利用喷涂法将勃姆石溶胶包覆在活性炭上，经过干燥焙烧，制成一系列不同氧化铝膜厚度的核壳结构催化材料。研究中对实验条件进行优化:发现喷涂时胶体与乙醇的体积配比应低于1:6;而喷涂的次数应多于10次;同时烘干温度则应在120℃左右。在此种条件下，制得的核壳结构最为完整、均匀和致密，并且氧化铝膜厚可通过调节胶体用量实现可控制备，符合后续研究的要求。
　　为了研究核壳结构对材料传热性能的影响，本文通过热线法测定制备的材料颗粒床层的有效导热系数，并根据固定床有效导热系数模型推导材料颗粒导热系数。结果表明，核壳结构催化材料颗粒导热系数随氧化铝体积分数增加而减小，并且趋势较两者物理混合更为显著。接着利用串并联模型，建立核壳结构催化材料颗粒传热模型，其模型表达式为λp=0.51vsλs+1/2.03vs/λs+1.02vc/λc。本文建立的传热模型为预测核壳结构催化材料导热系数提供了一种有效方法。
　　本文对制备的核壳结构催化材料颗粒对CO2的饱和吸附量和吸附动力学进行研究，发现氧化铝对CO2的吸附能力弱于活性炭，在活性炭上包覆氧化铝，会一定程度降低单位质量材料对CO2的吸附量。此外，主要为介孔材料的氧化铝壳层，并不会对活性炭孔道进行堵塞，但增加了催化材料内部传质路径，且孔道内表面与CO2亲和弱于活性炭，导致在活性炭上包覆氧化铝，会略微增加催化材料内部传质阻力。

目录

论文说明

声明

致谢

摘要

第一章 前言

1．1 课题背景与前期工作

1．2 本文研究内容和目的

第二章 文献综述

2．1 核壳结构

2．1．1 核壳结构简介

2．1．2 核壳结构材料的应用

2．2 催化材料传热性能

2．2．1 导热系数测定方法

2．2．2 催化材料导热性能影响因素

2．2．3 材料传热性能改变方法

2．2．4 固定床传热模型

2．2．5 复合结构材料传热模型

2．3 催化材料传质性能

2．3．1 多孔材料的吸附研究

2．3．2 吸附量和吸附等温线测量

2．3．3 吸附理论模型

第三章 实验装置及方法

3．1 实验试剂及仪器

3．1．1 实验试剂

3．1．2 实验仪器

3．2 核壳结构催化材料制备

3．2．1 勃姆石溶胶的制备

3．2．2 氧化铝膜包覆活性炭的制备

3．3 催化材料表征方法

3．4 导热系数测定

3．4．1 测定装置

3．4．2 测定方法

3．5 吸附等温线测量

3．5．1 测量装置

3．5．2 测量方法

3．6 吸附穿透曲线测量

3．5．1 测量装置

3．5．2 测量方法

第四章 核壳结构催化材料制备条件优化

4．1 勃姆石胶体浓度

4．2 烘干温度

4．3 喷涂次数

4．4 勃姆石胶体量

4．5 本章小结

第五章 核壳结构催化材料传热性能研究

5．1 催化材料的形貌表征

5．2 有效导热系数测定

5．3 颗粒导热系数推算

5．4 核壳结构催化材料传热模型

5．4．1 传热模型建立

5．4．2 传热模型验证

5．4．3 传热模型参数分析

5．5 本章小结

第六章 核壳结构催化材料传质性能研究

6．1 催化材料孔道结构表征

6．2 CO2饱和吸附量研究

6．3 CO2动态吸附动力学研究

6．4 本章小结

第七章 结论与展望

7．1 结论

7．1 展望

参考文献

作者简介

攻读硕士期间撰写的论文