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钙钛矿结构钛酸铅二维纳米结构的水热合成及其在CO催化氧化上的应用

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摘要

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 二维纳米结构的制备及研究现状

1.2.1 二维纳米结构的制备及应用

1.2.2 片组装复杂纳米结构的合成及其应用

1.3 钛酸铅纳米结构的制备及研究现状

1.3.1 纳米结构的制备方法

1.3.2 一维、二维、复杂钛酸铅纳米结构

1.4 贵金属催化剂载体及研究现状

1.4.1 贵金属催化剂载体分类及其机理

1.4.2 贵金属催化剂载体—铁电材料的新研究

1.5 本课题的提出及主要研究内容和研究思路

第二章 制备与测试

2.1 实验原理与方法

2.2 实验

2.2.1 原料

2.2.2 反应设备

2.2.3 水热合成片状钛酸铅纳米结构

2.2.4 水热合成自组装花状钛酸铅纳米结构

2.2.5 Pt/PbTiO3的制备

2.3 测试技术

2.3.1 X射线衍射(XRO)

2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)

2.3.3 透射电子显微镜(TEM)及(HRTEM)

2.3.4 差热分析和热重分析(TG-DTA)

2.3.5 拉曼光谱(Raman)

2.3.6 CO催化效率的测定技术

第三章 钙钛矿结构钛酸铅纳米片的水热合成及形成机理

3.1 平行于(111)晶面的钙钛矿结构钛酸铅纳米片的合成及表征

3.1.1 平行于(111)晶面的钙钛矿结构钛酸铅纳米片的表征

3.1.2 不同KNO3的浓度对水热合成钛酸铅的形貌影响

3.2 平行于(001)晶面的钙钛矿结构钛酸铅纳米片的合成及表征

3.3 钙钛矿结构钛酸铅纳米片的形成机理

3.4 小结

第四章 片组装钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构的水热合成及其在CO氧化上的催化应用

4.1 片组装钙钛矿结构PbTiO3花状纳米结构的水热合成及表征

4.2 KOH浓度对PbTiO3的形成及形貌的影响

4.3 Pb/Ti摩尔比对钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构形成的影响

4.4 前驱体浓度对钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构形貌的影响

4.5 水热处理时间对钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构形成的影响和片组装钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构的形成机理

4.5.1 水热处理时间对钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构形成的影响

4.5.2 片组装钙钛矿结构钛酸铅花状纳米结构的形成机理

4.6 覆Pt钙钛矿结构PbTiO3花状纳米结构及其CO催化氧化性能研究

4.7 Er掺杂PbTiO3纳米结构的合成与表征

4.7.1 Er掺杂浓度对水热合成PbTiO3纳米结构形貌及物相的影响

4.7.2 Sr掺杂PbTiO3纳米结构的合成与表征

4.8 小结

第五章 结论

参考文献

致谢

个人简历

攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果

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摘要

钙钛矿结构PbTiO3是一种典型的铁电氧化物,关于其纳米结构的研究,截至目前更多的集中于PbTiO3一维纳米结构,尚没有关于PbTiO3二维纳米片的报道。
  本研究利用水热反应法,通过选择性修饰,或控制结晶过程,实现了钙钛矿结构PbTiO3单晶纳米片或片组装PbTiO3花状纳米结构的制备。并进一步研究了负载贵金属Pt的催化性能。取得了以下主要成果:
  (1)在水热体系中引入NaNO3、 KNO3,首次合成出了四方钙钛矿结构PbTiO3(001)和(111)的单晶纳米片。由于电负性的差异,Na+、K+离子分别选择性键合修饰(001)面、(111)面,限制了生长基元的沉积,导致了四方钙钛矿结构PbTiO3(001)或(111)单晶纳米片的形成。
  (2)在高浓度KOH的作用下,通过提高前驱体中Pb/Ti比,利用水热法成功制备出了纯花状纳米结构的四方钙钛矿PbTiO3。Pb2+离子取代水热处理先期形成的层状结构的K2Ti6O13的K+离子,导致片状剥离,作为模板结晶转化为四方钙钛矿结构PbTiO3(101)纳米片自组装花状纳米结构。
  (3)四方钙钛矿结构PbTiO3片组装纳米花作为催化剂载体,使得Pt催化氧化CO的温度降低到100℃。揭示PbTiO3纳米片暴露的(101)晶面的特殊结构、自发的铁电极化和花状纳米结构较大的比表面,极大地改善了贵金属Pt的催化性能。

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