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PM2.5浓度时空变化特性、影响因素及来源解析研究

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摘要

插图与附表清单

第一章 绪论

1.1 PM2.5基本知识

1.1.1 PM2.5的定义

1.1.2 PM2.5的来源

1.1.3 PM2.5的化学组成

1.1.4 PM2.5的危害

1.2 国内外研究现状

1.3 本文研究的内容及意义

1.3.1 本文研究的内容和技术路线

1.3.2 本文研究的意义

第二章 大气颗粒物来源解析技术

2.1 颗粒物来源解析的发展

2.1.1 排放源清单法

2.1.2 扩散模型

2.1.3 受体模型

2.2 源未知受体模型

2.2 源已知受体模型

2.3 PMF和CMB模型对比

2.4 模型选择

第三章 实验和方法

3.1 监测地点的选择和布设

3.1.1 北京市数据来源

3.1.2 杭州市监测点的布设

3.2 PM2.5浓度监测和样品采集处理

3.2.1 浓度监测和环境样品采集

3.2.2 污染源样品采集

3.2.3 采样滤膜的处理

3.3 样品化学成分分析

3.3.1 水溶性离子

3.3.2 无机元素

3.3.3 有机碳OC和元素碳EC

第四章 PM2.5浓度时空变化规律

4.1 时间分布及变化规律

4.1.1 PM2.5浓度的日均值变化

4.1.2 PM2.5浓度的昼夜变化

4.2 空间分布及变化规律

4.2.1 区域PM2.5的分布

4.2.2 距马路不同距离PM2.5污染浓度的变化

4.2.3 距地面不同高度PM2.5污染浓度的变化

4.3 PM2.5与主要气体污染物之间的关系

4.3.1 与CO相关性及原因分析

4.3.2 与NO2相关性及原因分析

4.3.3 与SO2相关性及原因分析

4.3.4 与O3相关性及原因分析

4.3.5 基于气体污染物的多元线性回归模型

4.4 PM2.5与主要气象要素之间的关系

4.4.1 与温度相关性及原因分析

4.4.2 与气压相关性及原因分析

4.4.3 与相对湿度相关性及原因分析

4.4.4 与能见度相关性及原因分析

4.4.5 与气象条件的偏相关分析

4.4.6 基于气象要素的多元线性回归模型

第五章 PM2.5化学组成特性

5.1 PM2.5中有机碳OC与元素碳EC特性

5.1.1 EC和OC质量浓度特征

5.1.2 EC和OC的相关性及来源分析

5.1.3 OC/EC的比值和二次气溶胶SOC

5.2 PM2.5中水溶性离子特性

5.2.1 水溶性离子的质量浓度特性

5.2.3 水溶性离子的相关性分析

5.2.4 NO3-与SO42-质量比

5.3 PM2.5中无机元素特性

第六章 基于PLS-CMB模型的颗粒物来源解析

6.1 杭州市污染源成分谱

6.2 基于CMB模型的颗粒物来源解析

6.2.1 有效方差最小二乘算法

6.2.2 基于CMB模型的颗粒物来源解析结果

6.2.3 污染源共线性分析

6.2.4 共线性问题的处理

6.3 偏最小二乘回归

6.3.1 PLS基本原理

6.3.2 PLS计算过程

6.4 基于PLS-CMB模型的颗粒物来源解析

6.4.1 杭州市各类污染源对PM2.5的贡献率

6.4.2 污染源变化率随空间的变化

6.5 主要污染源PM2.5排放量估算

6.5.1 机动车尾气PM2.5排放量

6.5.2 工业燃煤PM2.5排放量

第七章 总结与展望

7.1 总结

7.2 展望

参考文献

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摘要

PM2.5是当前我国大部分城市面临的首要大气环境问题,是影响人体健康、能见度、气候的重要因素。本文从2013年3月起对北京市PM2.5和主要气体污染物信息进行了收集,并于2013年夏季和冬季对杭州市PM2.5进行了监测和采样,采用离子色谱仪、离子体原子发射光谱仪、热光碳分析仪等研究手段,对PM2.5浓度时空变化特性、影响因素及来源解析进行了深入研究,主要内容及创新点如下:
  (1)研究了北京市PM2.5的污染水平和时空分布特征。并分析了距离马路的距离及地面的高度对于PM2.5浓度的影响。
  (2)研究了SO2、NO2等主要气体污染物和温度、相对湿度等气象要素对PM2.5浓度的影响。并分别建立了基于气体污染物和气象要素的PM2.5浓度预测模型。
  (3)对PM2.5化学组成进行了深入研究。采用OC/EC比值法、相关性分析等方法,初步探究了PM2.5的来源。
  (4)建立了杭州市污染源成分谱。在成分谱中首次纳入了厨房油烟源,并对机动车尾气源进行了细分,分别建立了柴油车尾气和汽油车尾气成分谱。针对污染源共线性问题,将偏最小二乘回归(PLS)与化学质量平衡(CMB)模型相结合,提出了PLS-CMB模型。利用该模型定量地识别出各种污染源对于大气中PM2.5的贡献。
  (5)采用排放源清单法对杭州市来源于机动车尾气和工业燃煤排的PM2.5排放量进行了估算,分析了柴油车尾气和汽油车尾气对于PM2.5的贡献,并讨论了夏季和冬季两种污染源对于PM2.5贡献率差异较大的原因。

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