微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器理论研究与设计优化

摘要

随着石油等化石燃料的大量消耗及环境污染的不断加剧，氢燃料电池动力汽车受到了广泛的关注。目前，为氢燃料电池动力汽车供氢的燃料重整器存在体积大、能量效率低、制造成本高等问题，无法满足可移动氢源紧凑化、轻量化的要求。为此，本文结合自然科学基金重点项目(项目编号:50930005)、浙江省自然科学基金重点项目(项目编号:Z1090373)和高等学校博士学科点专项科研基金（博导类）(项目编号:20110101110011)，采用理论和实验研究相结合的方式，开展了微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器拓扑设计、微触变成形制造与传热传质特性方面的研究工作。
　　第1章，阐述了本论文的研究背景和意义，综合评价了当前国内外醇类重整制氢微反应器结构设计、制造、流道优化与传热传质分析方面的研究现状，并提出了本论文的主要研究内容及各章节之间的体系结构。
　　第2章，提出并设计了一种微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器结构，基于流体动力学理论建立了该微反应器的三维传热传质模型，分析了不同热动力学参数对甲醇制氢微反应器性能的影响规律，比较了微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器与其它通道型微反应器的制氢性能。
　　第3章，为了研究微凸台阵列结构对微反应器制氢性能的影响规律，建立了基于柱塞流模型的微反应器内重整制氢物料守恒模型，分析了微凸台阵列结构参数对微凸台阵列型微反应器制氢性能的影响规律。
　　第4章，针对微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器流速分布优化问题，采用简化阻抗网络模型，建立反应通道内流体分布腔结构参数与微凸台阵列结构流速分布的关系模型，分析了流体分布腔结构参数对微凸台阵列结构内流速分布的影响规律。基于所得到的关系模型，提出了一种流体分布腔优化策略，并通过优化得到了不同微凸台阵列结构条件下的最优流体分布腔结构。数学模型与数值模拟结果吻合很好。
　　第5章，针对微凸台阵列型微反应器的供热问题，提出并设计了一种自热微凸台阵列型微反应器。针对该自热微反应器，建立了三维传热和流动方程，并采用计算流体动力软件进行计算，获得了微凸台阵列结构对自热微反应器流动和传热特性的影响规律。
　　第6章，为了实现自热微凸台阵列型微反应器的“规模扩大”，提出了自热层叠微凸台阵列型微反应器结构。针对自热层叠微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器的接触时间分布不均问题，建立了流道结构和重整制氢通道内接触时间分布、制氢性能的关系模型，分析了流道结构参数对接触时间分布及制氢性能的影响规律。针对重整通道很多时单层流道结构难于使接触时间分布均匀的问题，提出双层流道结构形式。通过分析重整制氢通道内的接触时间分布，得到了在双层流道结构条件下较佳的流道结构形式。
　　第7章，采用半固态微触变成形工艺，完成了微凸台阵列结构反应载体及微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器的制造，并构建了微反应器的甲醇重整制氢反应系统。通过实验研究了热动力学参数对微凸台阵列型微反应器甲醇重整制氢性能的影响规律，研究了不同微凸台阵列结构反应载体的甲醇重整制氢性能。进一步，构建了自热甲醇重整制氢反应系统，进行了自热微凸台阵列型微反应器的重整制氢实验，实现了微凸台阵列型微反应器的自热运行。重整制氢实验验证了本论文前几章的理论模型。
　　第8章，对本文的主要研究工作进行了总结与展望。

目录

声明

摘要

致谢

主要符号表

1 绪论

1．1 论文研究的背景和意义

1．2 国内外研究现状及发展动态分析

1．2．1 甲醇重整制氢方法的国内外研究现状

1．2．2 甲醇重整制氢反应器拓扑结构设计的国内外研究现状

1．2．3 甲醇重整制氢微反应器反应载体制造方法的国内外研究现状

1．2．4 甲醇重整制氢微反应器流速分布优化的国内外研究现状

1．2．5 甲醇重整制氢微反应器传热传质的国内外研究现状

1．3 目前存在的主要问题

1．4 论文研究目标

1．5 论文主要研究内容与框架

1．6 本章小结

2 微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器传热传质研究

2．1 引言

2．2 微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器模型

2．3 微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器传热传质模型

2．3．1 微反应器几何建模

2．3．2 尺度分析

2．3．3 传热传质模型描述

2．3．4 甲醇水蒸气重整制氢反应动力学模型的选择

2．3．5 甲醇水蒸气重整制氢传热传质模型边界条件

2．4 甲醇水蒸气重整制氢传热传质性能分析

2．4．1 计算方法及分析

2．4．2 网格独立性分析

2．4．3 微凸台阵列型甲醇制氢微反应器内温度、速度和物料分布

2．4．4 热动力学参数对微反应器甲醇转化率和CO摩尔分数的影响

2．4．5 与其它通道型微反应器制氢性能比较

2．5 本章小结

3 微凸台阵列对制氢微反应器性能的影响规律研究

3．1 引言

3．2 微反应器内制氢过程的物料传输理论建模

3．2．1 微凸台阵列型甲醇制氢微反应器几何简化模型

3．2．2 微反应器内重整制氢过程的物料传输理论建模

3．3 微凸台阵列结构对微反应器制氢性能影响分析

3．3．1 微凸台高度对微反应器甲醇转化率和CO摩尔分数的影响

3．3．2 微凸台间距对微反应器甲醇转化率和CO摩尔分数的影响

3．3．3 微凸台阵列结构对微反应器制氢性能影响结果的讨论

3．4 本章小结

4 微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器流体分布腔优化

4．1 引言

4．2 微凸台阵列型重整制氢微反应器反应载体流速分布建模

4．2．1 重整制氢反应载体几何结构描述

4．2．2 反应通道和流体分布腔区域分割

4．2．3 速度分布理论模型建立

4．3 微凸台阵列型制氢微反应器反应载体流速分布特性

4．3．1 理论模型验证

4．3．2 流体分布腔结构对微反应载体流速分布的影响

4．4 流体分布腔结构优化

4．5 本章小结

5 自热微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器传热和流动特性研究

5．1 引言

5．2 自热微凸台阵列型微反应器结构

5．3 自热甲醇制氢微反应器流动与传热特性的建模分析

5．3．1 自热微凸台阵列型甲醇制氢微反应器模型简化

5．3．2 流动和传热理论建模

5．3．3 边界条件

5．3．4 通道结构参数对微反应器流动和传热特性的影响

5．4 本章小结

6 自热层叠微凸台阵列型微反应器流道优化

6．1 引言

6．2 自热层叠微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器流速分布模型

6．2．1 自热层叠微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器结构描述

6．2．2 自热层叠微凸台阵列型微反应器流速分布理论建模

6．3 甲醇水蒸气重整制氢模型

6．4 评价指标

6．5 自热层叠制氢微反应器流道结构参数分析与优化

6．5．1 重整制氢通道中接触时间τ分布

6．5．2 反应流体分布管管径对制氢微反应器性能的影响

6．5．3 双层流道结构设计

6．6 本章小结

7 微凸台阵列型微反应器重整制氢实验研究

7．1 引言

7．2 微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器制造

7．2．1 微凸台阵列结构反应载体的微触变成形制造

7．2．2 微凸台阵列型甲醇重整制氢微反应器催化剂负载

7．2．3 微凸台阵列型甲醇制氢微反应器的制造与装配

7．3 微凸台阵列型微反应器甲醇重整制氢系统构建

7．3．1 微凸台阵列型微反应器甲醇重整制氢硬件系统

7．3．2 微凸台阵列型微反应器甲醇重整制氢软件系统

7．4 不同热动力学参数下的微凸台阵列型微反应器重整制氢实验

7．4．1 微凸台阵列型微反应器甲醇重整制氢系统制氢过程

7．4．2 微凸台阵列型微反应器重整制氢空白实验

7．4．3 微反应器制氢性能评价指标

7．4．4 不同热动力学参数下微凸台阵列型微反应器甲醇重整制氢实验

7．5 不同微凸台阵列结构参数条件下的重整制氢实验

7．5．1 微凸台阵列型微反应器重整制氢空白实验

7．5．2 不同微凸台阵列结构参数条件下的重整制氢实验结果

7．6 自热微凸台阵列型微反应器重整制氢实验

7．7 本章小结

8 总结与展望

8．1 工作总结

8．2 主要创新点

8．3 研究展望

参考文献

作者简历