基于ZnO薄膜的发光器件电抽运随机激射性能的改善

摘要

ZnO具有3.37 eV的直接带隙和60 meV的激子束缚能，被认为是优异的制备紫外发光器件的半导体材料。近十年来，基于ZnO的紫外发光器件被广泛研究。随机激射是发生在无序光增益介质中的一种发光现象，使其发生的两个必要条件是光增益和多重光散射。ZnO具有高激子束缚能和高折射率，这有利于产生光增益和光的多重散射，因而ZnO被认为是实现紫外随机激射的理想材料。自ZnO粉末和薄膜的光抽运随机激射现象被报道以来，关于ZnO材料随机激射的研究方兴未艾。从实际应用的角度来说，实现并优化ZnO电抽运随机激射具有重要意义。近年来，在ZnO电抽运随机激射方面的研究取得了相当大的进展。尽管如此，在降低电抽运随机激射的阈值电流和开启电压以及提高其光输出功率等方面仍需付出更大的努力。本文在实现基于ZnO薄膜的金属-绝缘体-半导体(MIS)器件的电抽运随机激射的基础上，从材料和器件两个方面着手来增强ZnO薄膜电抽运随机激射的性能，并阐明相应的物理机制，取得了如下主要创新成果:
　　(1)对比研究了分别以溅射法和低温水热法制备的ZnO薄膜为发光层的MIS器件的电抽运随机激射的性能。这里，利用低温水热法制备的ZnO薄膜晶粒尺寸为200nm左右，约为溅射法制备的ZnO薄膜晶粒尺寸的2倍;此外，水热法制备的ZnO薄膜的表面更为粗糙，且含有一定数量的孔洞。不过，光致发光的表征显示:水热法制备的ZnO薄膜晶粒中所含的缺陷更少。研究发现:与以溅射法制备的ZnO薄膜为发光层的MIS器件相比，以水热法制备的ZnO薄膜为发光层的MIS器件表现出更低的电抽运随机激射阈值电流，且在相同的电流下输出更大的光功率。分析指出，这是由于水热法制备的ZnO薄膜具有更大的光增益而且对光的多重散射作用更强所导致的。
　　(2)利用低温水热法制备了晶粒尺寸约为700 nm的大晶粒ZnO薄膜，研究了后续热处理对以此大晶粒ZnO薄膜为发光层的MIS器件的电抽运随机激射性能的影响。研究发现:以未经热处理的大晶粒ZnO薄膜为发光层的MIS器件比以溅射法制备的ZnO薄膜为发光层的MIS器件具有更低的电抽运随机激射阈值电流，但上述大晶粒ZnO薄膜一旦经过后续热处理，相应器件的电抽运随机激射电流反而增大了近10倍。这是由于上述水热法制备的大晶粒ZnO薄膜在后续热处理过程中会产生孔洞，由此导致ZnO薄膜的光增益减小和光损耗增大，使得相应MIS器件只有在更大的电流下才能产生随机激射。这一结果表明:由于水热法制备的大晶粒ZnO薄膜热稳定性较差，将显著限制它们在电抽运随机激射方面的应用。
　　(3)研究了具有高功函数的MoO3薄膜作为空穴注入层对基于ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射性能的影响。研究发现:在ZnO和SiO2绝缘层间引入厚度为～5nm的MoO3薄膜时，MIS器件的电抽运随机激射的开启电压可降低至2.6V，这比未加MoO3薄膜的MIS器件的开启电压低;而且，在相同的驱动电流下，输出光功率提高了数倍。总之，～5nm厚MoO3薄膜的插入使得基于ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射性能得到显著的改善，这是由于:当～5 nm厚的MoO3薄膜插入ZnO和SiO2绝缘层之间时，在正向偏压下，既可提高ZnO薄膜发光区域中的空穴浓度，又能保证该区域中具有足够高的电子浓度。在此情况下，ZnO薄膜发光区域的受激辐射可在更低的注入电流下发生。
　　(4)研究了MgO绝缘层的厚度和缺陷浓度对基于ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射性能的影响。研究发现:以～30 nm厚的MgO薄膜为绝缘层的MIS器件在电抽运随机激射性能上要优于以～15nm厚的MgO薄膜为绝缘层的器件，这是由于MgO层的厚度较小时，电子通过MgO层的几率增大，使得ZnO薄膜发光区中积累的电子的浓度降低，这不利于受激辐射的产生;当MgO的热处理温度从600℃升高至700℃时，MgO薄膜中的缺陷减少，绝缘性变好，器件的电抽运随机激射性能得到改善。分析指出:一方面，经700℃热处理的MgO薄膜的绝缘性更好，在正向偏压下使ZnO薄膜发光区中的电子浓度提高;另一方面，该MgO薄膜仍然含有相当高浓度的缺陷，可保证在正向偏压下ZnO薄膜发光区中具有相当高浓度的空穴。这两方面的效应使得器件在更低的电流下即可产生受激辐射，从而导致更好的随机激射性能。
　　(5)在优化以MgO为绝缘层的基于ZnO薄膜的MIS器件的基础上，研究了MoO3薄膜于MgO绝缘层和Au电极之间的插入对器件电抽运随机激射性能的影响。研究发现:以经过700℃热处理的～30nm厚的MgO薄膜作为MIS器件的绝缘层时，在MgO和Au电极之间插入～5nm厚的MoO3薄膜，可使器件的电抽运随机激射阈值电流显著下降。这是由于:加入高功函数的MoO3薄膜可最终促进ZnO价带中的电子进入MgO中的缺陷态，从而提高ZnO价带中的空穴浓度，进一步地，这可使ZnO薄膜发光区域产生受激激射的阈值电流降低。

目录

声明

摘要

第一章 前言

第二章 文献综述

2．1 引言

2．2 ZnO的基本性质

2．2．1 ZnO的晶体结构

2．2．2 ZnO的能带结构

2．2．3 ZnO的电学性能

2．2．4 ZnO的光学性能

2．2．5 ZnO的其他性能

2．3 随机激射的简介

2．3．1 随机激射的现象

2．3．2 随机激射的机理

2．3．3 随机激射的应用前景

2．4 ZnO的随机激射

2．4．1 ZnO的光抽运随机激射

2．4．2 ZnO的电抽运随机激射

2．5 本章小结

第三章 材料和器件的制备方法及表征

3．1 材料和器件的制备设备

3．1．1 磁控溅射设备

3．1．2 旋涂仪

3．1．3 热处理设备

3．2 材料和器件的制备工艺

3．2．1 ZnO薄膜制备

3．2．2 绝缘层的制备

3．2．3 电极的制备

3．3 材料和器件性能的表征方法及设备

3．3．1 薄膜的表面形貌和晶体结构的表征

3．3．2 薄膜和器件的光学性能

3．3．3 器件的电学性能

第四章 低温水热法制备的ZnO薄膜及其MIS器件的电抽运随机激射

4．1 引言

4．2 水热ZnO薄膜及其MIS器件的制备

4．3 薄膜的表征

4．4 MIS器件的电抽运随机激射

4．5 随机激射增强的机理

4．6 本章小结

第五章 基于大晶粒的水热ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射

5．1 引言

5．2 大晶粒ZnO薄膜及其MIS器件的制备

5．3 大晶粒ZnO薄膜的表征

5．4 基于大晶粒ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射

5．5 电抽运随机激射的机理

5．6 基于大晶粒ZnO薄膜的MIS器件电抽运随机激射模式的减少

5．7 本章小结

第六章 利用极薄MoO3薄膜改善基于ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射性能

6．1 引言

6．2 MoO3薄膜及基于ZnO薄膜的MIS器件的制备

6．3 MoO3薄膜的表征

6．4 器件的电抽运随机激射

6．5 电抽运随机激射增强的机理

6．6 MoO3的厚度对器件电抽运随机激射的影响

6．7 本章小结

第七章 绝缘层对基于ZnO薄膜的MIS器件的电抽运随机激射性能的影响

7．1 引言

7．2 器件的制备

7．3 MgO的厚度对基于ZnO薄膜MIS器件的电抽运随机激射的影响

7．3．1 MgO薄膜的光致发光性能表征

7．3．2 以15 nm厚MgO薄膜为绝缘层的ZnO薄膜MIS器件的电抽运随机激射

7．3．3 以30 nm厚MgO薄膜为绝缘层的ZnO薄膜MIS器件的电抽运随机激射

7．3．4 绝缘层对厚度对器件电抽运随机激射性能影响的机理

7．4 MgO的热处理温度对ZnO薄膜MIS结构器件的电抽运随机激射的影响

7．4．1 MgO薄膜的光致发光性能

7．4．2 器件的电致发光性能

7．4．3 绝缘层的缺陷浓度对器件电抽运随机激射影响的机理

7．5 电子势垒高度对ZnO薄膜MIS器件的电致发光的影响

7．6 本章小结

第八章 总结

参考文献

致谢

个人简历

攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果