TiO2基光催化矿化室内甲苯及其失活再生研究

摘要

近年来，室内空气污染治理已逐渐引起人们的重视，光催化净化技术作为一种新型高效的污染物降解技术在室内空气治理领域有着良好的应用前景。本文以P25为基础光催化剂，采用光还原法制备贵金属负载光催化剂Pt/TiO2、微波水热法制备二氧化钛纳米管(TNT)以及浸渍法制得了异质结光催化剂SnO2/TiO2，并通过X射线衍射(XRD)、配有能量色散X射线光谱仪(EDX)的透射电镜(TEM)以及电化学等表征手段对几种光催化剂的物化性能进行了对比研究。选取甲苯作为目标污染物，利用GC-FID对光催化降解过程中甲苯、矿化不完全产物CO和最终产物CO2进行跟踪分析，从甲苯降解率、光催化反应速率、完全矿化率以及CO2选择性几方面，考察P25及3种改性后的TiO2基催化剂在不同光源下光催化净化甲苯的性能。
　　研究表明，单纯P25光催化活性并不理想，经改性后的TiO2基催化剂均能明显提高甲苯降解率、完全矿化率以及光催化降解速率。其中SnO2/TiO2可分别提高甲苯降解率和完全矿化率至100％和52.1％，具有良好的光催化降解和矿化甲苯的能力。另一方面，波长为254+185nm的真空紫外光(VUV)比波长为254nm的紫外光(UV)更有助于光催化反应的进行，这得益于VUV的光解和TiO2基催化剂的光催化氧化的联合作用产生更多的活性氧物质，促进光催化反应，进而提高光催化效率。
　　在上述研究基础上，选取P25和SnO2/TiO2两种光催化剂，研究它们不同光源下的失活过程，并尝试使用UV和VUV光照两种方法对光催化剂进行再生。结果表明，经5轮降解甲苯活性测试，P25在UV和VUV下均出现失活现象，但两种光源相比VUV可以将吸附在催化剂表面的部分中间产物进一步分解，更有助于甲苯的矿化。SnO2/TiO2在UV持续光照20 h后，CO2产率下降了近50％，催化剂逐渐失活，但经VUV照射再生后，其产生的·OH、·O2-和大量的O(1D)、O(3P)和O3等活性氧物质，能将占据催化剂活性位的中间产物快速降解，SnO2/TiO2完全恢复光催化活性。UV和VUV的协同效应使UV降解耦合VUV再生成为一种可持续的光催化降解污染物模式。

目录

声明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 引言

1．2 光催化技术

1．2．1 光催化氧化机理

1．2．2 光催化净化材料研究进展

1．2．3 光催化降解VOCs的主要影响因素

1．2．4 光催化反应动力学过程

1．3 催化剂的失活与再生

1．4 选题依据、研究目的及内容

1．4．1 选题背景及依据

1．4．2 研究目的和意义

1．4．3 研究内容

2 实验材料、仪器及分析方法介绍

2．1 实验材料和仪器

2．1．1 实验试剂材料

2．1．2 实验仪器设备

2．2 实验分析方法及标准曲线绘制

2．2．1 气相色谱分析原理

2．2．2 气相色谱分析条件

2．2．3 标准曲线的绘制

2．3 催化剂活性评价

2．3．1 降解甲苯活性测试

2．3．2 空白实验

2．3．3 催化剂失活与再生测试

2．4 催化剂表征分析方法原理

2．4．1 X-射线衍射(XRD)分析

2．4．2 透射电镜(TEM)分析

2．4．3 电化学测试方法

3 TiO2基光催化剂的制备及表征

3．1 TiO2基光催化剂的制备

3．1．1 Pt／TiO2的制备

3．1．2 二氧化钛纳米管(TNT)的制备

3．1．3 SnO2／TiO2的制备

3．2 催化剂表征结果

3．2．1 XRD表征结果

3．2．2 TEM表征结果

3．2．3 电化学表征结果

3．3 本章小结

4 催化剂种类和光源对光催化净化甲苯性能评价的影响

4．1 TiO2基催化剂光催化净化甲苯研究

4．1．1 UV下TiO2基催化剂光催化净化甲苯研究

4．1．2 VUV下TiO2基催化剂光催化净化甲苯研究

4．1．3 光源种类对甲苯催化降解效果的影响分析

4．1．4 TiO2基光催化剂光催化降解气相甲苯的矿化效果评价

4．2 光催化剂SnO2／TiO2的电子迁移机理研究

4．3 本章小结

5 P25和SnO2／TiO2在不同光源下的失活与再生研究

5．1 P25光催化剂的失活与再生研究

5．1．1 P25光催化剂的失活研究

5．1．2 P25光催化剂的再生研究

5．2 SnO2／TiO2光催化剂的失活与再生研究

5．3 本章小结

6 结论和建议

6．1 结论

6．2 建议

参考文献

个人简历及在读期间发表的论文