不同条件下的煤热解特性及催化剂作用机理研究

摘要

作为一个典型的富煤、贫油、少气的国家，煤炭在我国的一次能源需求中一直占据着极高的份额，也仍然是我国未来几十年的主力能源。如何在煤炭多联产过程中定向产生更多的焦油和煤气，并得到高品质的焦油产品，是目前研究的主要方向。本文将在实验室前期对加氢催化热解的研究基础上重点对催化剂作用方式、反应气氛、反应压力等方面影响开展实验研究，期望提高煤热解过程中的焦油产率和焦油品质；同时，考察反应催化剂的失活和再生过程，以期提高煤催化热解工艺的可靠性。
　　在固定床催化热解时，考察机械混合、前置、前后布置三种催化剂布置方式和 CH4、CH4+CO2气氛对煤热解的影响。结果表明：前后布置Mo/HZSM-5、Ni/Al2O3两种催化剂可使焦油产率在600℃时达到17.5％，相对格金干馏的焦油产率增高86.8%，且得到的焦油中的轻质组分含量都高达90%以上，对杂原子的脱除效果显著。在气氛中添加CO2，使CO2和CH4重整与煤热解耦合，焦油产率在各温度下均有所提高，且焦油中芳烃的比重明显增加，而脂肪烃相应地有所降低。H2和CO的产率均有所增加，半焦的含硫量有较大程度的降低，脱硫效果较好。
　　在固定床上考察反应压力和CH4分压对煤热解产物产率及产物特性的影响。结果表明：随着压力从0.1MPa升高至3MPa，焦油收率随压力升高先增加后又下降，在2MPa时焦油产率达到最高19.1%。当反应器总压力为2MPa时，随着N2：CH4比例的逐步增大，即 N2组分的逐步增大、CH4组分的逐步减少，煤热解焦油的产率逐步下降，尤其是在N2：CH4=200:200后，焦油下降地尤其明显。
　　利用热重-红外联用系统考察催化剂的作用机理，发现催化剂在800℃下很容易表面积碳，导致催化剂失活，但热解温度为600℃时，催化剂不易积碳。利用焙烧方式可以对催化剂进行再生，效果显著。

目录

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致谢

1. 绪论

1.1研究背景

1.2煤的多联产

1.3煤热解特性研究

1.4 本文研究内容与意义

2. 实验方法介绍

2.1煤样的制备及分析

2.2实验台介绍

2.2产物分析方法

2.3催化剂制备与表征

2.4本章小结

3.1 引言

3.2 催化剂对煤热解产物产率的影响

3.3 催化剂对煤热解产物分布的影响

3.4 气氛对煤热解特性的影响

3.5 物料平衡计算

3.6 本章小结

4.1 引言

4.2 实验工况选择

4.3 压力对煤热解产物产率的影响

4.4 CH4分压对煤热解产物产率的影响

4.5 高压对煤热解产物的影响

4.6 质量平衡计算

4.7 本章小结

5.1 引言

5.2 催化剂表征

5.3 实验工况选择

5.4 催化剂的热重-红外分析

5.5 催化剂的再生

5.6 本章小结

6.1 全文总结

6.2 本文创新之处

6.3 研究展望

参考文献

作者简历