基于氧化石墨烯的光学生化传感检测研究

摘要

因其异源的化学和电学结构、丰富的生物分子结合位点、良好的水溶性和可调的光电性质等优异特性，氧化石墨烯在光学生物传感检测领域展现出极大的应用前景，已被广泛用于环境监测、医疗健康和食品监管等。但是，目前大多数围绕氧化石墨烯开展的光学生物传感系统都是基于其光致发光和荧光猝灭等特性来构建的。荧光等光学传感技术虽然具有灵敏度高、检测下限低等优点，却也不可避免地存在诸如检测仪器要求高、操作相对复杂、需要额外的标记等问题，因而增加了基于氧化石墨烯的光学生物传感系统的搭建难度，限制了该类系统的实际应用范围。因此，挖掘一种简便、快速、免标记且可定量的光学检测技术，配合其设计基于氧化石墨烯的高灵敏生化传感器，对提升氧化石墨烯在光学生化传感领域的实际应用价值有着重要作用。
　　本文通过不同的修饰方法设计并构建了基于氧化石墨烯的生物传感器、基于氧化石墨烯的仿生传感器，以及基于氧化石墨烯的纳米复合传感器等生化传感平台。根据这些传感器的光学特性，结合操作简单、响应快速、成本低廉且易于便携化的紫外-可见吸收光谱检测技术，搭建了一系列基于氧化石墨烯的免标记光学生化传感检测系统，并探究了其在气味分子检测、甜味物质检测以及生物分子检测等方面的应用。这些研究验证了氧化石墨烯在构建高灵敏生化传感器方面的能力和潜在机理，以及紫外-可见光谱检测技术与基于氧化石墨烯的生化传感器结合构建免标记光学传感平台的潜力，进一步挖掘了氧化石墨烯在光学生化传感领域的应用价值。本文的主要内容和创新点如下:
　　1.设计并实现了基于氧化石墨烯的紫外光谱生物传感检测系统，并验证了其在气味分子检测中的应用。
　　本文合成了对爆炸物气味分子2，4，6-三硝基甲苯（2，4，6-trinitrotoluene，TNT）特异性敏感的多肽，并将其与氧化石墨烯共价交联，构建了一种基于氧化石墨烯的生物传感器。再结合紫外吸收光谱完成了对不同浓度TNT的特异性检测，验证了氧化石墨烯在构建高灵敏生物传感器方面的能力、其作为换能器件将生化信号转化为光学响应的能力、紫外吸收光谱作为光学检测技术与基于氧化石墨烯的生物传感器结合搭建光学生物传感系统的能力，以及该系统在气味分子监测中的应用潜力。
　　2.设计并实现了基于氧化石墨烯的紫外-可见光学仿生传感检测系统，并验证了其在甜味物质检测中的应用。
　　本文设计了一种基于氧化石墨烯的紫外-可见光谱仿生传感系统。先将氧化石墨烯、从血红蛋白活性中心提取的血红素以及与生物味觉受体具有相似糖感受机制的苯硼酸通过非共价及共价结合的方式层层复合，构建了一种类似糖转运蛋白的仿生传感器。再将其与紫外-可见吸收光谱结合，实现了对甜味的检测和对不同种类甜味剂的分辨。该研究验证了氧化石墨烯在构建仿生传感器方面的潜力、紫外-可见吸收光谱与基于氧化石墨烯的仿生传感器结合搭建光学仿生传感系统的潜力，以及基于氧化石墨烯的紫外-可见光谱仿生传感系统在仿生甜味检测中的应用潜能。
　　3.设计并实现了基于氧化石墨烯的可见光谱纳米复合传感系统，并探究了其在生物分子及生物分子间相互作用的检测中的应用。
　　本文通过一步法制备了氧化石墨烯与金纳米颗粒复合的纳米传感器，并将其与可见吸收光谱结合构建了基于氧化石墨烯的纳米复合传感系统。随后探究了该系统在氨基酸、多肽和蛋白等生物分子的检测中的应用。同时，本文还进一步设计并合成了具有凝血酶特异性结合位点的多肽，通过自组装手段使其与氧化石墨烯/纳米金复合，构建了基于氧化石墨烯/纳米金的生物传感器。再结合可见吸收光谱检测技术搭建了基于氧化石墨烯/纳米金的可见光谱生物传感系统，实现了对凝血酶的高灵敏、高特异性检测。这些验证了氧化石墨烯在构建纳米复合生化传感器方面的潜力、可见吸收光谱与基于氧化石墨烯的复合传感器结合搭建纳米光学传感系统的潜力以及该系统在多种生物分子、甚至生物分子间相互作用的检测中的应用潜能。

目录

声明

致谢

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 氧化石墨烯的制备和表征

1．2．1 制备方法

1．2．2 表征方法

1．3 氧化石墨烯的结构

1．4 氧化石墨烯的性质

1．4．1 物化特性

1．4．2 光电特性

1．5 氧化石墨烯在光学生物传感检测中的应用

1．5．1 光学生物传感检测概述

1．5．2 基于氧化石墨烯的光学生物传感应用概述

1．6 本文主要研究内容

参考文献

第二章 氧化石墨烯与生化分子复合构建生化传感器

2．1 引言

2．2 氧化石墨烯与生化分子共价交联

2．2．1 概述

2．2．2 基于氧化石墨烯的多肽生物传感器的构建

2．2．3 基于氧化石墨烯的多肽生物传感器的表征

2．3 氧化石墨烯与生化分子非共价复合

2．3．1 概述

2．3．2 基于氧化石墨烯的仿生甜味传感器的构建

2．3．3 基于氧化石墨烯的仿生甜味传感器的表征

2．4 本章小结

参考文献

第三章 氧化石墨烯与其他纳米材料复合构建传感器

3．1 引言

3．2 氧化石墨烯与金属纳米颗粒复合的方法

3．3 基于氧化石墨烯与纳米金复合的传感器

3．3．1 构建方法

3．3．2 表征结果

3．4 本章小结

参考文献

第四章 基于氧化石墨烯的光学生化传感检测系统

4．1 引言

4．2 紫外-可见吸收光谱检测技术

4．2．1 紫外-可见吸收光谱的检测原理

4．2．2 紫外-可见吸收光谱的分析方法

4．3 基于氧化石墨烯的紫外-可见光谱生化传感检测系统

4．3．2 基于氧化石墨烯的紫外-可见生化传感检测系统的搭建

4．4 本章小结

参考文献

第五章 基于氧化石墨烯的多肽生物传感系统在气味分子检测中的应用

5．1 引言

5．2 基于氧化石墨烯的多肽生物传感系统

5．2．1 检测原理

5．2．2 检测方法

5．3 基于氧化石墨烯的多肽生物传感系统用于TNT检测

5．3．1 浓度梯度响应

5．3．2 特异性响应

5．4 本章小结

参考文献

第六章 基于氧化石墨烯的仿生传感系统在甜味物质检测中的应用

6．1 引言

6．2 基于氧化石墨烯的仿生甜味传感系统

6．2．1 检测原理

6．2．2 检测方法

6．3 基于氧化石墨烯的仿生传感系统用于甜味物质检测

6．3．1 不同种类甜味剂的识别

6．3．2 浓度梯度响应

6．3．3 特异性响应

6．3．4 实际样品检测

6．4 本章小结

参考文献

第七章 基于氧化石墨烯的纳米复合传感系统在氨基酸检测中的应用

7．1 引言

7．2 基于氧化石墨烯／纳米金复合传感器系统的氨基酸检测

7．2．1 检测原理

7．2．2 检测方法

7．3 氧化石墨烯／纳米金复合传感器用于氨基酸及相关生物分子检测

7．3．1 对不同种类氨基酸的比色响应特性研究

7．3．2 对不同种类氨基酸的光谱响应特性研究

7．3．3 对特定氨基酸的浓度梯度响应及抗干扰特性研究

7．3．4 对其他生物分子的检测研究

7．4 本章小结

参考文献

第八章 基于氧化石墨烯的纳米复合生物传感系统在凝血酶检测中的应用

8．1 引言

8．2 基于氧化石墨烯的纳米复合生物传感器

8．2．1 凝血酶检测原理

8．2．2 凝血酶检测方法

8．3 基于氧化石墨烯的纳米复合生物传感器用于凝血酶检测

8．3．1 传感器优化

8．3．2 传感器表征

8．3．3 浓度依赖响应

8．3．4 特异性响应

8．4 本章小结

参考文献

第九章 总结与展望

9．1 本文研究总结

9．2 问题及展望

作者简历

攻读学位期间发表的学术论文及成果