垂直取向石墨烯负载锰氧化物催化剂耦合介质阻挡放电降解甲苯基础研究

摘要

挥发性有机化合物（VOCs）作为年排放量仅次于SOx、NOx的第三大气态污染物，其对人类健康和环境都会造成不容忽视的危害。低温等离子体技术由于其中高能电子与其他粒子存在热不平衡性，因此处理VOCs具有响应快、流程短以及降解率高等优点。因此近年来有越来越多研究者将等离子体技术与催化技术相耦合，通过结合催化技术的高选择性与低温等离子体技术的高降解率，来实现VOCs的有效降解。 本文针对低温等离子体耦合催化后催化方式中的催化剂进行了研究，通过微波等离子体增强化学气相沉积（MW-PECVD）的方法在碳纸（CP）表面生长出具有密集网状结构的垂直取向石墨烯（VG）。通过电化学沉积恒电流法在标准三电极容器中将锰氧化物沉积在垂直取向石墨烯表面，同时通过改变沉积电流的大小，得到对催化剂粒径大小以及分散性的有效控制。 根据电感耦合等离子质谱（ICP-MS）的结果，发现在相同的沉积电流工况下，VG上的锰氧化物沉积量可达到CP上的1.8倍。同时根据扫描电子显微镜（SEM）表征结果，VG上的锰氧化物催化剂比CP上具有更好的分散性。根据X射线光电子能谱（XPS）、X射线衍射（XRD）以及傅里叶红外光谱分析仪（FT-IR）的表征结果，可以确定锰氧化物的主要成分为Mn3O4，且VG上的催化剂表征展现出更小的粒径以及更好的催化剂分散性。通过对XPS中O1s的表面氧和晶体氧的分峰，Mn3O4/VG具有更多的表面氧，具有更多的VOCs分子吸收位点，可能对等离子体催化降解VOCs整体的性能有所帮助。 为了对比两种催化剂材料的催化性能，本文开展实验将Mn3O4/CP和Mn3O4/VG置于等离子体催化系统中进行催化效能的测试，通过臭氧的转化测试发现Mn3O4/VG具有更高的臭氧转化率，同时生成更多具有更高活性的氧的活性基团。相关的甲苯降解率、CO选择性、CO2选择性以及NOx浓度测试的结果，也证明了相比于Mn3O4/CP催化剂，Mn3O4/VG催化剂具有更高的催化性能。

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