二氧化碳凝华过程动态模型与晶体形态实验研究

摘要

二氧化碳（CO2）低温凝华分离法是一种新兴的碳捕集方式，由于其无二次污染物和系统安全紧凑的优点日益受到关注。同时，CO2固体做为重要的工业产品，在原油开采、食品化工、微纳加工和电子器件清洁等领域中有广泛的应用前景。然而，到目前为止，CO2凝华动态特征以及低温CO2捕集过程中质量和能量传递过程的专门研究较少，凝华所产生的CO2固体不易收集等问题制约着凝华捕集技术的发展。CO2的凝华过程研究有助于发展高效的低温凝华碳捕集工艺，晶体生长形态研究有利于精确控制CO2晶体的生长、了解其性质进而发展CO2凝华捕集技术加以推广应用。为此，本文在一套CO2低温凝华捕集可视化实验台的基础上，开展了CO2凝华过程的理论与实验研究，具体内容如下： 1）提出了模拟低温表面混合气体中CO2凝华过程的一维动态数值模型，揭示了凝华过程中关键参数的变化规律以及影响捕集率和系统能耗的主要因素。 系统揭示了凝华过程中的动态温度分布、捕集速率及霜层厚度分布，分析了流量、浓度和时间对捕集率和能耗的影响。通过与实验结果对比，表明考虑已形成CO2霜层的内能变化可以提高模型精度。在凝华过程中，由于高扩散系数及高浓度的影响，凝华速率在混合气体入口附近最高，并且在CO2浓度较高和流速较低的情况下单位质量捕集能耗最低。模拟结果有助于理解CO2管内凝华特性，为实际捕集过程提供指导性意见。 2）根据相平衡理论及CO2的晶体结构对CO2晶体的二维成核情况进行分析，借助低温可视化实验探究了CO2晶体的成核率与生长形态并揭示其热力学机理。 通过可视化实验观察并分析CO2晶体在不同工况下的成核情况，对经典成核理论中的成核率方程进行了修正，根据实验数据拟合得到CO2二维成核率与过饱和度、生长温度及流量等参数的经验关联式。通过可视化实验观察并分析CO2晶体在不同工况下的生长形态，分析影响晶体尺寸与枝晶生长的因素，探究CO2做为面心立方晶体的单晶形态，首次给出了CO2晶体生长形态较完整的分布图谱。实验结果表面低温和高浓度均为促进枝晶生长的驱动力，CO2在不同过冷度和气体浓度下呈现四种结晶形态，为精确控制CO2晶体的生长并研究其物理性质创造了条件。

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