二氧化碳-乙醇-环氧丙烷合成碳酸二乙酯的研究

摘要

碳酸二乙酯（DEC）是一种重要的化工产品。目前，合成 DEC的传统工艺中存在催化剂活性低，毒性大，原料价格高，产量低等技术限制。而采用二氧化碳（CO2）与乙醇催化合成 DEC的方法已受到国内外学者的广泛关注，因其工艺操作简单，发展前景好。对CO2的合理利用，在有效解决环境问题的同时，又开发了新的碳资源，符合绿色化学工艺的要求。
　　本课题主要目标是研究CO2-乙醇-环氧丙烷合成DEC的反应中催化剂的性能对反应产率的影响，并对催化剂的筛选和结构性能进行研究，考查催化剂在合成 DEC反应中的催化结果。实验首先选用氧化铈（CeO2）催化剂进行反应，但合成DEC的产率极低，仅为0.27％。故对催化剂进行改性，以 CeO2为主催化剂浸渍负载制备多组分催化剂，并对催化剂负载量，焙烧温度以及反应物用量比进行优化，通过表征分析观察催化剂的结构性能与催化效果的关系。
　　首先以沉淀法制备CeO2催化剂，然后以等体积浸渍法将物质浸渍负载到CeO2催化剂，制备负载型催化剂。通过反应挑选出K2O-CeO2催化剂的活性最高。对催化剂进行失重分析（TGA），比表面积测定（BET），X射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（TEM）等表征分析，观察其晶体结构，粒径大小以及热稳定性对催化结果的影响。最终得出K2O-CeO2催化剂的焙烧温度为500℃，其中催化剂中 K2O的摩尔负载量为20％时， K2O-CeO2表现出较好的催化性能。控制最佳实验条件， CO2：乙醇：PO摩尔比为0.29:0.17:0.14，在反应起始压力为7MPa，反应时间2h，反应温度150℃下，反应合成DEC的产率最高，比使用单组份CeO2催化剂的产率提高近10倍。
　　加入KBr，采用等体积浸渍法制备 CeO2-KBr-KNO3催化剂，参与反应合成DEC的产率提高。实验结果表明，在CeO2，KBr和KNO3三者的浸渍比例为1:0.6:0.4时，催化剂的焙烧温度为400℃时，制得 CeO2-KBr-KNO3催化剂的活性最高，此时合成 DEC的产率最高可达2.9％。

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第一章 文献综述

1.1引言

1.2碳酸二乙酯的简介

1.3碳酸二乙酯的合成方法

1.4二氧化碳的应用

1.5合成碳酸二乙酯反应催化剂的研究

1.6论文工作的提出

1.7课题研究主要内容

第二章 实验部分

2.1实验试剂

2.2实验仪器

2.3工艺流程

2.4催化剂的制备

2.5气相色谱分析

2.6实验数据分析

2.7催化剂的表征

第三章 K2O-CeO2催化合成碳酸二乙酯的研究

3.1催化剂的筛选

3.2实验数据分析

3.3催化剂的优化

3.4反应条件优化

3.5催化剂性能的研究

3.6结论

第四章 CeO2-KBr-KNO3催化剂对合成DEC反应的影响

4.1催化剂的提出

4.2催化剂的制备

4.3催化剂的筛选

4.4 CeO2-KBr-KNO3催化剂的优化

4.5 CeO2-KBr-KNO3催化性能的研究

4.6结论

第五章 结论

参考文献

发表论文和科研情况说明

致谢