季铵化石墨烯水凝胶的制备及其用于水过滤除菌的研究

摘要

石墨烯水凝胶由氧化石墨烯经过水热法制得，具有三维立体多孔结构，其孔径均匀孔间互通，结构上看是一种水过滤的优良滤芯材料。然而石墨烯固有的抗菌性能较低，并需要较长的时间才能实现细菌的杀灭，无法适应过滤除菌的要求。通常人们将其它的抗菌物质与石墨烯混合或接枝以提高其抗菌性能，但是这些抗菌物质往往造成不必要的释放，使得过滤的水体被二次污染。因此，本文提出一种通过π-π共轭的方式来提高石墨烯水凝胶抗菌能力的新方法。 首先，本论文合成得到了一种结构新颖的具有大π共轭结构的分子，为一种含苝季胺盐衍生物，由五个芳环的苝和两个侧链季铵基团(QA)组成，缩写为piQA，并且对piQA的分子结构和抗菌性能进行了表征。其次，以氧化石墨烯水溶液为原料通过水热合成的方法得到了圆柱形还原氧化石墨烯(rGO)水凝胶，并对其物理性质及微观形态进行了表征；最后，利用piQA和rGO水凝胶中的石墨烯片层之间的π-π共轭作用成功将季铵盐基团固定于石墨烯表面，所得piQA修饰的rGO水凝胶命名为piQA-rGO。piQA的大π结构会与rGO形成强烈的π-π共轭作用，产生约为31wt％的piQA质量负载，进一步保证了rGO水凝胶表面高浓度的季铵盐基团。 由于rGO水凝胶的多孔性以及rGO和piQA的协同抗菌活性，在细菌浓度为104、105、106CFUmL-1时，以piQA-rGO为滤芯的装置可以杀死超过99.5％的革兰氏阴性大肠杆菌(E.coli)和97.4%的革兰氏阳性金黄色葡萄球菌(S.aureus)细胞，且在细菌浓度为105CFUmL-1时，处理水量达10L g-1。这种优异的表现可被归因于细菌在过滤过程中，rGO水凝胶提供了一个多孔的过滤结构，该结构具有较大的比表面积，同时表面上带有正电荷的季铵基团将细菌有效吸引，在季铵基团和rGO片层的协同作用下将细菌杀灭。最后对piQA-rGO的安全性进行了测试，结果表明piQA在水中的释放几乎可以忽略不计，并且piQA-rGO对两种不同的哺乳动物细胞均显示出较低毒性。

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