基于碳纳米管及石墨烯的生物传感器

摘要

本文研究了两种以玻碳电极（GCE）为基底的复合膜电极，分别为氧化镍/碳纳米管/聚噻吩（NiO/CNT/PEDOT）电极和AuPt-垂直石墨烯（VG）电极，对两种电极的制备工艺、形貌与结构以及电化学性能进行了研究。 NiO/CNT/PEDOT电极：采用循环伏安法电沉积NiO/CNT/PEDOT复合膜。NiO/CNT/PEDOT复合膜具有一维核壳结构、低的界面电阻和高催化活性。多巴胺（DA）、五羟色胺（5-HT）和色氨酸（Trp）是人体内的重要物质，三者含量影响人体健康。因此，将NiO/CNT/PEDOT作为生物传感器，研究该传感器对DA、5-HT和Trp的响应特性。结果表明，该传感电极具有选择性高、稳定性强、重现性好等优点。基于NiO/CNT/PEDOT/GCE构建的电化学传感器是同时测定体液中多种电活性物质的理想选择。 AuPt-VG电极：使用直流等离子体化学气相沉积系统在GCE表面垂直生长石墨烯制备VG/GCE，再以多电位阶跃法在VG表面沉积AuPt合金纳米粒子。AuPt合金纳米粒子以小尺寸均匀分散于石墨烯片的表面，不仅增大了比表面积，同时丰富了电催化电活性位点。甲胎蛋白（AFP）是肝癌早期诊断的一个关键的肿瘤标志物。以AuPt-VG电极为传感器，利用AuPt纳米粒子与抗体的氨基之间的化学作用在电极表面固载一抗制备免疫电极，构建无标记电化学免疫传感器，该免疫电极与探针标签结合再开发夹心式免疫传感器，用于检测肿瘤标志物AFP。对比研究结果表明，夹心法的灵敏度高于无标记法，夹心法的检测限低至0.7fg mL-1。两者检测AFP的线性浓度范围均为1fg mL-1–100ng mL-1。基于AuPt-VG电极构建的免疫传感器在AFP和其他肿瘤标志物的临床检测中有很大的发展前景。 本文的创新点是：一是采用电沉积法制备了以CNT为轴，NiO和PEDOT为壳的一维同轴核壳结构的NiO/CNT/PEDOT电极，利用PEDOT与生物分子的生物相容性和CNT的高电子传输能力，设计了可同步检测DA、5-HT和Trp三种生物分子的传感器；二是采用化学气相沉积技术在GCE表面垂直生长石墨烯，并以电沉积法把AuPt共沉积于石墨烯，利用AuPt纳米颗粒的良好的生物相容性和导电性固定抗体，VG可加速电子转移，设计了夹心式和无标记型肿瘤标志物AFP传感器。

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