磁场诱导构建磁性石墨烯/聚偏氟乙烯复合超滤膜及其抗污染性能研究

摘要

聚偏氟乙烯(Polyvinylidene fluoride，PVDF)是制备分离膜的高分子材料之一，具有力学性能优良、热稳定性优异、耐化学腐蚀等优点。然而由于其具有极强的疏水性，在进行水相分离时，很容易造成膜污染。氧化石墨烯(Grapheneoxide，GO)作为新兴的碳纳米材料，其表面丰富的含氧官能团为PVDF超滤膜的亲水改性提供了新的途径。然而目前采用GO共混改性PVDF超滤膜时，在成膜过程中大量的GO纳米粒子被包埋在膜基体中，不能够有效的“集中”在膜表面，GO纳米材料亲水改性效果得不到充分发挥。针对上述问题，本论文提出“共混-磁场诱导迁移”的复合超滤膜制备方法，首先制备GO/Fe3O4磁性纳米复合材料，然后在膜制备过程中引入磁场，借助磁场对磁性组分Fe3O4的引力作用，促使纳米复合材料向膜表面迁移富集，构建具有亲水及抗污染的GO/Fe3O4改性PVDF超滤膜。本论文的主要研究内容包括以下两个方面:
　　(1)本实验首先利用化学沉积法制备了GO/Fe3O4磁性纳米复合材料。TEM和XRD表征表明本实验成功制备得到了具有立方反尖晶石结构的GO/Fe3O4纳米复合材料;FTIR和XPS表征表明GO/Fe3O4磁性纳米复合材料之间Fe3O4与GO表面官能团具有很强的相互作用;TGA和VSM表征表明制备的GO/Fe3O4磁性纳米复合材料具有很好的热稳定性和磁性，这为下步磁场诱导制备复合超滤膜的实验打下了坚实的基础。
　　(2)磁场诱导下GO/Fe3O4-PVDF复合超滤膜的制备采用干/湿相转化法并在刮膜过程中施加磁场诱导。形貌、孔隙率和孔径分布表征表明复合膜的孔径和孔隙率都得到了提高;EDS、XPS和EA表征表明复合膜表面的氧元素含量要明显高于膜基体中氧元素含量，反映了磁场诱导可以促使纳米复合材料向膜表面的迁移富集;复合膜的接触角达到了55°，较纯PVDF膜(74.5°)下降了26％，显示了极佳的亲水性;复合膜的水通量达到了595.4 L m-2 h-1，较纯PVDF膜(194.6 L m-2h-1)提高了206％，同时保持92％以上的高截留率，显示了优异的分离性能;膜的蛋白粘附力测试表明，复合膜具有很好的阻止蛋白吸附的性能;水通量回复率测试表明，复合膜的通量回复率达到86.4％，显示了优异的抗污染性能。
　　由以上实验结果分析可知，“共混-磁场诱导迁移”的复合超滤膜制备方法是一种新颖有效的提高膜亲水性及抗污染性能的方法。这种方法丰富了无机纳米材料改性超滤膜的方法，拓展了无机纳米材料在超滤膜领域的应用。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 超滤技术简介

1．1．1 超滤的原理及特点

1．1．2 超滤膜污染简介

1．2 超滤膜抗污染改性的研究进展

1．2．1 膜共混改性

1．2．2 膜表面改性

1．3 基于氧化石墨烯改性分离膜的研究进展

1．3．1 石墨烯简介

1．3．2 氧化石墨烯简介

1．3．3 氧化石墨烯基分离膜的研究现状

1．4 本课题的选题背景、思路提出及研究内容

1．4．1 选题背景介绍

1．4．2 思路提出

1．4．3 研究内容

第二章 实验条件及表征方法

2．1 实验原料及仪器设备

2．2 表征方法

2．2．1 纳米材料的表征方法

2．2．2 超滤膜的表征方法

第三章 氧化石墨烯／四氧化三铁纳米复合材料的制备

3．1 引言

3．2 氧化石墨烯的制备

3．3 氧化石墨烯／四氧化三铁纳米复合材料的制备

3．4 氧化石墨烯和氧化石墨烯／四氧化三铁的结构性能表征

3．4．1 氧化石墨烯和氧化石墨烯／四氧化三铁的TEM表征

3．4．2 氧化石墨烯和氧化石墨烯／四氧化三铁的XRD表征

3．4．3 氧化石墨烯和氧化石墨烯／四氧化三铁的FTIR表征

3．4．4 氧化石墨烯和氧化石墨烯／四氧化三铁的XPS表征

3．4．5 氧化石墨烯和氧化石墨烯／四氧化三铁的TGA表征

3．4．6 四氧化三铁和氧化石墨烯／四氧化三铁的VSM表征

3．5 本章小结

第四章 磁场诱导构建石墨烯-PVDF复合超滤膜及其抗污染性能研究

4．1 引言

4．2 磁场诱导复合超滤膜的制备

4．3 磁场诱导复合超滤膜结构及性能的表征

4．3．1 复合膜的表面和断面形貌表征

4．3．2 复合膜的迁移行为表征

4．3．2 复合膜的孔隙率和孔径分布表征

4．3．3 复合膜的亲水性表征

4．3．4 复合膜的水通量和截留率表征

4．3．5 复合膜的抗污染性能表征

4．3．6 复合膜的力学性能表征

4．4 本章小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

发表论文及参加科研情况

致谢