硫脲及其衍生物功能化螯合纤维对Hg(Ⅱ)吸附行为的研究

摘要

随着全球工业化的快速发展，尤其是金属加工、电镀、电池等含高浓度重金属离子行业的兴起，导致水体环境中日益严重的重金属污染，而其中最常见的就是重金属汞的污染。水中重金属离子的处理技术也是国内外学者的研究热点。吸附法因其材料来源广泛、制备容易、成本低等特点，是一种常用的去除水体重金属离子的方法。功能化螯合纤维属于离子交换纤维中的一类，它具有离子交换纤维所具有的所有优点，同时还具有交换与洗脱速度快、容易再生、应用形式多样等显著优点，对离子吸附具有更高的选择性和更强的吸附能力。
　　本研究以高能电子束辐照或热处理法制备的PP-g-AA纤维为基体材料，将对Hg(Ⅱ)络合能力强的硫脲及其衍生物螯合分子通过化学反应修饰在基体纤维表面，制备出新型功能化螯合纤维，借助红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等分析测试方法对制备的功能化螯合纤维进行了表征。利用静态吸附试验考察了所得功能化螯合纤维对水体中金属离子Hg(Ⅱ)的吸附性能，探讨了溶液初始浓度、吸附时间、温度、溶液pH值等对吸附过程的影响，并应用吸附动力学和吸附等温线模型对实验数据进行了拟合。
　　以接枝丙烯酸的聚丙烯纤维(PP-g-AA)为基体材料，在酰胺缩合剂1-乙基-（3-二甲基氨基丙基）碳二亚胺盐酸盐(EDC.HCl)和N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)的作用下将对Hg2+络合能力强的螯合分子硫脲(TU)、N-苯基硫脲(DTB)、双硫脲(PTU)修饰在PP-g-AA纤维上，制备出含新型功能基团的功能化螯合纤维PP-g-AA-TU、PP-g-AA-DTB和PP-g-AA-PTU。红外光谱、扫描电镜、XPS等证明螯合分子被成功修饰在了PP-g-AA纤维上。
　　功能化螯合纤维PP-g-AA-TU、PP-g-AA-DTB和PP-g-AA-PTU对Hg(Ⅱ)的吸附表现出良好的吸附性能，在10 min内即可达到吸附平衡。三种螯合纤维对Hg(Ⅱ)的吸附动力学均符合准二级动力学模型;且对Hg(Ⅱ)的吸附等温线均符合Langmuir模型，饱和吸附量分别达到52.08 mg/g、66.40 mg/g和76.51 mg/g;吸附过程均为自发、放热的单分子层化学吸附;所选吸附材料均有良好的重复使用性以及对Hg(Ⅱ)有较高的选择性。溶液体系pH值对PP-g-AA-TU、PP-g-AA-DTB和PP-g-AA-PTU纤维吸附Hg(Ⅱ)的影响不大，吸附在实验范围内(pH=2～9)几乎无影响。

目录

声明

摘要

第一章 概述

1．1 重金属离子污染概述

1．1．1 我国重金属离子污染现状及危害

1．1．2 水体重金属污染对环境的危害主要表现

1．1．3 汞的污染与危害

1．1．4 重金属离子的处理方法

1．2 功能化螯合纤维

1．2．1 纤维的简介

1．2．2 功能化螯合纤维的简介

1．2．3 螫合纤维的种类

1．3 功能化螯合纤维的接枝改性方法

1．4 重金属离子在固-液界面上的吸附机理

1．4．1 物理吸附作用

1．4．2 离子交换作用

1．4．3 静电作用

1．4．4 表面络合作用

1．5 论文的选题意义和研究内容

1．5．1 论文的选题意义

1．5．2 论文的研究内容

第二章 实验部分

2．1 实验原料及仪器

2．1．1 实验原料

2．1．2 仪器和装置

2．2 功能化螯合纤维中-COOH的交换容量

2．3 硫脲及其衍生物功能化螯合纤维的制备

2．4 表征与测试

2．4．1 红外分析

2．4．2 扫描电镜分析

2．4．3 XPS分析

2．5 汞离子的吸附实验

2．5．1 溶液pH值对吸附性能的影响

2．5．2 时间对吸附性能的影响

2．5．3 温度对吸附性能的影响

2．5．4 汞离子初始浓度对吸附性能的影响

2．5．5 共存阳离子的影响

2．5．6 Hg2+的洗脱实验

2．6 吸附模型

2．6．1 吸附动力学

2．6．2 吸附等温线

2．6．3 吸附热力学

第三章 硫脲及其衍生物修饰螯合纤维吸附水溶液中的Hg(Ⅱ)

3．1 引言

3．2 螫合分子简介

3．2．1 硫脲

3．2．2 双硫脲

3．2．3 N-苯基硫脲

3．3 硫脲及其衍生物功能化螫合纤维的结构表征

3．3．1 红外光谱分析

3．3．2 扫描电镜分析

3．3．3 XPS分析

3．4 功能化螯合纤维对Hg2+的吸附性能

3．4．1 溶液pH值对Hg2+吸附性能的影响

3．4．2 时间对Hg2+吸附性能的影响

3．4．3 功能化螫合纤维的吸附热力学

3．4．4 浓度对Hg2+吸附性能的影响

3．4．5 共存阳离子的影响

3．5 Hg2+的洗脱实验

3．6 吸附机理的研究

3．7 本章小结

第四章 硫脲及其衍生物功能化螯合纤维性能对比

第五章 结论

参考文献

硕士期间发表论文及参加科研情况

致谢