PtSn/G-CNT催化剂的制备及对乙醇催化氧化的性能研究

摘要

作为便携式电子器件的替代电源，直接乙醇燃料电池(DEFCs)因其能量密度高、污染排放低、燃料来源丰富、可再生等优势而受到广泛关注。催化剂是燃料电池的核心组成部分，直接影响着电池的性能。在乙醇的催化氧化反应中，Pt显示出较高的催化活性。然而，Pt不仅价格高昂而且催化过程中易于CO中毒从而造成催化活性降低，运行寿命缩短，阻碍了此类电池的商业化。一般认为引入外系金属以形成Pt基催化剂能有效解决催化剂的中毒问题。其中，PtSn双金属催化剂已经表现出良好的催化性能，PtSn的负载量对催化剂的性能有着重要的影响。此外，合适的催化剂载体材料的使用，能够有效提高催化剂的电化学性能。本文基于催化剂中金属负载量及载体材料对其性能的重要影响，采用浸渍还原法制备了一系列PtSn双金属催化剂，并将其应用于DEECs阳极催化剂实验，研究了催化剂对乙醇催化氧化的电化学性能，具体内容及结论如下:
　　1、通过改良的hummers法合成氧化石墨烯，然后以石墨烯为载体通过多元醇法负载了PtSn金属纳米颗粒，固定Pt、Sn金属原子比，制备了金属理论负载量为20％、30％和40％（质量分数）的PtSn/石墨烯催化剂。结果表明，金属负载量通过影响催化剂活性组分的分散性和粒径，从而对乙醇催化氧化性能造成影响。负载量为30％的PtSn/石墨烯催化剂对乙醇氧化具有最高的催化活性和良好的稳定性，其金属粒子的平均粒径为2.67nm，乙醇氧化电流密度为407.03mAmg-1。
　　2、将碳纳米管和石墨烯进行组装获得具有三维空间结构的G-CNT复合材料，并以此为载体，采用浸渍还原法成功制备了PtSn/G-CNT催化剂。通过调整G-CNT复合材料中石墨烯与碳纳米管的用量比来控制金属纳米粒子的粒径和分布，以此提高催化剂的电化学性能。结果表明，PtSn/G-CNT催化剂的金属颗粒分散非常均匀，粒径较小，对乙醇氧化表现出超高的电催化活性以及良好的稳定性。当G-CNT复合载体中石墨烯与碳纳米管质量比为2∶1时，PtSn/G-CNT对乙醇氧化具有最高的催化活性和良好稳定性，其金属粒子的平均粒径为2.09nm，电流密度达到741.52mA mg-1。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 燃料电池

1.2.1 燃料电池简介

1.2.2 燃料电池特点

1.2.3 直接乙醇燃料电池

1.2.4 直接乙醇燃料电池的工作原理

1.2.5 直接乙醇燃料电池的研究现状

1.3 直接乙醇燃料电池阳极催化剂

1.3.1 一元催化剂

1.3.2 二元催化剂

1.3.3 多元催化剂

1.3.4 其他催化剂

1.4 催化剂碳载体材料

1.4.1 炭黑载体

1.4.2 介孔碳载体

1.4.3 碳纳米管载体

1.4.4 石墨烯载体

1.4.5 三维石墨烯和碳纳米管复合载体

1.4.6 其他碳载体

1.5 本课题的研究意义和内容

第二章 实验用品及表征方法

2.1 主要原料与试剂

2.2 主要实验仪器和设备

2.3 微观结构表征

2.3.1 扫描电子显微镜

2.3.2 透射电子显微镜

2.3.4 X-射线光电子能谱

2.4 电化学性能测试

2.4.1 工作电极的制备

2.4.2 电化学测试方法

第三章 PtSn/G催化剂的制备及对乙醇氧化性能研究

3.1 引言

3.2 PtSn/G催化剂的制备

3.2.1 氧化石墨烯的制备

3.2.2 PtSn/G催化剂的制备

3.3 结果与讨论

3.3.1 催化剂材料的物理表征

3.3.2 催化剂材料的电化学测试

3.4 本章小结

第四章 PtSn/G-CNT催化剂的可控制备及对乙醇氧化性能研究

4.1 引言

4.2 PtSn/G-CNT催化剂的制备

4.2.1 氧化石墨烯的制备

4.2.2 碳纳米管的酸化

4.2.3 PtSn/G-CNT的合成

4.3 结果与讨论

4.3.1 催化剂材料的物理表征

4.3.2 催化剂材料的电化学性能研究

4.4 本章小结

第五章 结论

参考文献

发表论文及参加科研情况

致谢