异丙醇溶剂体系中TS-1催化丙烯环氧化过程的研究

摘要

该文以丙烯环氧化与异丙醇氧化法生产H<,2>O<,2>的集成过程为目标,着重在以下几个方面进行了比较深入的研究.第一、对在异丙醇溶剂中进行了TS-1催化H<,2>O<,2>与丙烯环氧化反应进行了较详细研究,考察了温度,压力,TS-1催化剂浓度,H<,2>O<,2>浓度等因素对反应影响,并确定了最佳反应条件.第二、通过正交实验设计法考察了异丙醇、甲醇混合溶剂组成,温度,H<,2>O<,2>浓度,TS-1催化剂浓度对H<,2>O<,2>与丙烯环氧化反应的影响.第三、在大量实验数据的基础上关联出异丙醇和甲醇混合溶剂中进行的TS-1催化H<,2>O<,2>与丙烯环氧化反应的动力学方程和异丙醇氧化及环氧丙烷醚化副反应的动力学方程,为集成过程设计提供了动力学依据.

目录

文摘

英文文摘

前言

第一章文献综述

1.1概述

1.2环氧丙烷的合成方法

1.2.1氯醇法

1.2.2间接氧化法

1.3环氧丙烷生产中的绿色化工技术

1.3.1现有方法的绿色组装

1.3.2电解卤醇法

1.3.3电催化环氧化法

1.3.4TS-1催化法

1.4 TS-1催化丙烯环氧化过程

1.4.1 TS-1催化剂

1.4.2 TS-1催化丙烯环氧化反应

1.5 TS-1催化丙烯环氧化与H2O2生产的集成过程

1.5.1丙烯环氧化与蒽醌法生产H2O2的集成过程

1.5.2丙烯环氧化与氢氧直接合成H2O2的集成过程

1.5.3丙烯环氧化与异丙醇氧化法制H2O2的集成过程

1.6本文研究内容及意义

第二章异丙醇溶剂中TS-1催化丙烯环氧化反应过程

2.1实验部分

2.1.1实验材料

2.1.2实验流程

2.1.3实验方法的确定

2.2反应过程分析

2.3最佳工艺条件的确定

2.3.1反应温度

2.3.2 TS-1催化剂浓度

2.3.3H2O2浓度

2.3.4丙烯压力

2.4反应产物和副产物对环氧化反应的影响

2.5丙酮过氧化物

2.6小结

第三章混合溶剂中丙烯环氧化性能研究

3.1正交实验方案的确定

3.2实验部分

3.3正交实验结果分析

3.3.1极差分析

3.3.2方差分析

3.4扩展实验

3.4.1溶剂组成范围的扩展实验

3.4.2 TS-1浓度范围的扩展实验

3.4.3丙烯压力对反应的影响

3.5小结

第四章反应动力学研究

4.1动力学模型的选择

4.2实验条件的确定

4.3副反应动力学

4.3.1异丙醇氧化反应动力学方程测定

4.3.2环氧丙烷醚化反应动力学方程测定

4.4丙烯在混合溶剂中丙烯溶解度的计算

4.5主反应动力学方程测定

4.6小结

第五章结论

符号说明

参考文献

附录

附录1溶液配制

附录2溶液标定

附录3间接碘量法

附录4校正因子及转化率、选择性和收率求算方法

附录5热电偶校正曲线

附录6动力学数据

致谢