介质阻挡放电等离子体条件下甲烷转化的特性研究

摘要

甲烷作为重要的资源在能源和化工等领域受到越来越多的重视,甲烷广泛存在于天然气、煤层气、油田伴生气、炼厂气中.随石油资源的减少和对温室效应关注的增加,以甲烷为原料替代石油资源的基本有机化工合成路线具有深远的战略意义.等离子体技术作为一种非常规技术在甲烷化学转化研究中受到越来越多的关注.在这些等离子体技术中,介质阻挡放电等离子体是一种低温非平衡等离子体技术.该论文研究在介质阻挡放电等离子体条件下甲烷转化反应的特性.在研究在大量涉及介质阻挡放电的物理过程,对过程物理问题的分析是理解和分析甲烷转化反应的前提.实验研究了介质阻挡放电中微放电的形貌和特征.以纯甲烷为反应物在没有添加催化剂的条件下,考察了大小两个反应器(分别对应反应器1和反应器2)对甲烷转化反应的影响.介质阻挡放电等离子体条件下,甲烷和二氧化碳反应生成的等离子体聚合物附着在电介质(石英管)的壁面,形成一层致密的薄膜.生成的等离子体聚合物主要是聚酮类物质和少量的无定型炭等.在等离子体聚合物的生产过程中,反应生成的一氧化碳起了一定的作用.在对气、液、固三相产物全面分析的前提下,探讨了反应的途径,认为反应主要包括气相反应和表面反应两部分.产物中部分一氧化碳、酸等含氧有机物、液态烃、等离子体聚合物等主要是通过表面反应过程生成.

目录

文摘

英文文摘

第一章 文献综述

1.1 引言

1.2 等离子体技术在化学中的应用

1.3 非平衡等离子体条件下二氧化碳的转化

1.4 甲烷在非平衡等离子体条件下的转化

1.4.1微波放电

1.4.2电晕放电

1.4.3介质阻挡放电

1.4.4其它放电形式

1.4.5非平衡等离子体转化甲烷的展望

1.5 论文工作的提出

参考文献

第二章 介质阻挡放电的相关物理问题

2.1 介质阻挡放电等离子体的概念

2.2 介质阻挡放电的物理过程

2.3 甲烷的微放电

2.3.1微放电的形貌

2.3.2微放电的特征

2.4 介质阻挡放电物理参数的测量

2.4.1电压

2.4.2电流

2.4.3电荷

2.4.4功率

2.5 小结

参考文献

第三章 纯甲烷反应

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1实验装置

3.2.2分析方法

3.3 实验结果与讨论

3.3.1输入功率的影响

3.3.2停留时间的影响

3.3.3反应温度的影响

3.3.4两个反应器的比较

3.4 热力学分析

3.4.1建立公式

3.4.2数据拟合

3.5 宏观动力学

3.6 小结

参考文献

第四章 甲烷与二氧化碳反应

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1实验装置

4.2.2产物分析

4.3 实验结果

4.3.1不同反应器的比较

4.3.2输入功率的影响

4.4 讨论

4.4.1气相产物分布

4.4.2反应器结构的影响

4.4.3原子经济反应和简单的能量分析

4.5 小结

参考文献

第五章 放电电极材料的研究

5.1 引言

5.2 实验部分

5.2.1反应器

5.2.2实验流程

5.3 实验结果

5.3.1反应器1的结果

5.3.2反应器2的结果

5.4 讨论

5.4.1稀释气体

5.4.2输入功率

5.4.3停留时间

5.4.4电极材料

5.5 小结

参考文献

第六章 固相产物分析和反应途径探讨

6.1 引言

6.2 实验部分

6.2.1实验流程

6.2.2产物分析

6.3 实验结果

6.3.1甲烷和一氧化碳反应

6.3.2甲烷和乙炔反应

6.3.3甲烷和二氧化碳生成的聚合物

6.4 讨论

6.4.1共反应物

6.4.2烃及含氧有机物

6.4.3甲烷和二氧化碳反应过程的探讨

6.5 小结

参考文献

第七章 结论

符号表

附录Ⅰ化学分析方法

反应过程的质量平衡

分析仪器

原料和产物的定性和定量分析

原料气

气相产物

液相产物

附录Ⅱ纯甲烷在反应器2中的实验结果

附录Ⅲ部分产物的质谱或色谱结果

致谢

博士在学期间发表论文