KF在CO和CHOH直接合成DMC负载型金属催化剂中作用的研究

摘要

该文用表面反应改性法制备了ZrSiO载体,用表面改性和离子交换相结合的方法制备了MgSiO载体,并引入KF助剂制备了ZrSiO-KF和MgSiO-KF载体.用等体积浸渍法制备了负载型金属铜催化剂.利用BET、XRD、IR、化学分析以及TPR等技术对各载体和负载型金属催化剂进行了表征.采用微反技术研究和各催化剂上CO<,2>和CH<,3>OH的反应性能,并着重研究了KF助剂对反应性能的影响.

目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

1.1 CO2和CH3OH直接合成DMC研究进展

1.1.1均相催化反应研究进展

1.1.2多相催化反应研究进展

1.2催化过程中CO2和CH3OH的活化问题

1.2.1 CO2的活化

1.2.2 CH3OH的活化

1.3课题的研究思路与设计

1.3.1工艺路线的选择

1.3.2研究方法和技术路线

1.3.3创新之处

1.3.4预期成果

第二章实验方法

2.1 前言

2.2负载型金属催化剂的设计与制备方法的选择

2.2.1表面复合氧化物载体的设计与材料的选择

2.2.2表面复合氧化物载体制备方法的选择

2.2.3金属活性中心的选择

2.2.4助剂的选择

2.3催化剂制备

2.3.1主要原料与试剂

2.3.2 ZrSiO表面复合氧化物载体的制备

2.3.3 MgSiO载体的制备

2.3.4助剂KF的引入

2.3.5负载型金属催化剂的制备

2.4表征方法

2.4.1组分分析

2.4.2比表面积测定

2.4.3 XRD表征

2.4.4 IR表征

2.4.5 TPR表征

2.4.6负载型金属催化剂的预还原

2.4.7催化反应性能评价实验

第三章载体及负载型金属催化剂的表征

3.1实验结果

3.1.1催化剂载体的表征

3.1.2负载型金属催化剂表征结果

3.2结果分析与讨论

3.2.1各复合氧化物载体的表面结构分析

3.2.2各载体的制备化学

3.2.3各载体引入KF助剂后的表面结构分析

3.2.4负载型金属催化剂的表面构造及活性位

3.2.5载体及助剂KF对还原温度的影响

3.3小结

第四章催化剂的化学吸附性能

4.1实验结果与分析

4.1.1各催化剂上CO2吸附的IR结果与分析

4.1.2各催化剂上CH3OH吸附的IR结果与分析

4.2 讨论

4.2.1催化剂吸附CO2的表面结构

4.2.2催化剂吸附CH3OH的表面结构

4.3 小结

第五章催化反应性能评价

5.1反应条件对反应性能的影响

5.1.1反应温度的影响

5.1.2反应压力的影响

5.1.3空速的影响

5.1.4原料配比的影响

5.1.5适宜反应条件的确定

5.2助剂KF的影响

5.3反应时间的影响

5.4负载型金属催化剂上CO2和CH3OH直接合成DMC机理探讨

5.4.1表面催化机理

5.4.2 KF助剂的作用

5.4小结

第六章结论

参考文献

致谢

附录