1，2-二氯丙烷制环氧丙烷FeAl（PO）催化剂及膜催化反应的研究

摘要

该研究设计、制备了磷酸盐系列催化剂和硅藻土-莫来石陶瓷负载SiO<,2>-Fe<,2>O<,3>膜管,并将它们应用于1,2-二氯丙烷脱氯氧化制环氧丙烷的反应中,用催化反应-膜分离耦合反应技术来有效促进和提高反应物1,2-二氯丙烷的转化率和产物环氧丙烷的选择性.

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第一章绪论

1.1 1,2—二氯丙烷综合利用研究的进展

1.1.1 1,2—二氯丙烷的物理化学性质

1.1.2 1,2-二氯丙烷的综合开发利用现状

1.2无机膜反应器研究与应用进展

1.2.1无机膜催化反应概述

1.2.2无机膜催化反应器的操作模式及分类

1.2.3无机膜反应器材料的制备方法

1.2.4无机膜催化反应的主要应用

1.2.5无机膜催化反应器存在的问题和展望

1.3酸性气体分离研究进展

1.3.1液膜技术

1.3.2固体膜技术

1.3.3杂化膜过程

1.3.4膜法分离HCl的困难及解决方法

1.4本研究的目标与构思

1.4.1本研究的目标和意义

1.4.2催化剂及其性能研究

1.4.3无机膜反应器材料制备及膜催化反应性能研究

1.4.4本研究的特色和创新点

第二章催化剂制备与表征

2.1催化剂制备方法

2.1.1实验用原料

2.1.2沉淀法制备催化剂

2.1.3溶胶-凝胶法制备催化剂

2.2催化剂表征方法

2.2.1 XRD表征

2.2.2 TEM表征

2.2.3比表面积测定

2.2.4 DTA-TG分析

2.2.5 IR表征

2.3实验结果与讨论

2.3.1制备方法对催化剂性能的影响

2.3.2催化剂的组成和表面构造

2.3.3溶胶-凝胶制备催化剂过程分析

2.4小结

第三章催化剂的化学吸附性能

3.1化学吸附性能测定方法

3.1.1化学吸附—IR测定

3.1.2化学吸附—TPD表征

3.2 H2O的化学吸附

3.2.1化学吸附—IR结果分析

3.2.2化学吸附—TPD结果分析

3.2.3化学吸附模型及影响吸附性能的因素分析

3.3 1,2—二氯丙烷的化学吸附

3.3.1化学吸附-IR表征

3.3.2化学吸附-TPD表征

3.3.3化学吸附模型及影响吸附性能的因素分析

3.4小结

第四章催化剂的化学反应性能

4.1催化反应评价方法

4.2反应条件对催化反应性能的影响

4.2.1反应温度的影响

4.2.2空速对反应性能的影响

4.2.3原料组成的影响

4.2.4最适合催化反应条件的确定

4.3不同催化剂的反应性能

4.4催化反应机理的探讨

4.4.1催化反应过程分析

4.4.2适宜催化剂设计的思考

4.5 小结

第五章 硅藻土-莫来石(K-M)陶瓷膜支撑体的制备与表征

5.1 K-M陶瓷膜支撑体的制备方法

5.1.1制备用原料

5.1.2硅藻土的加工

5.2.3硅铝胶的制备

5.2.4聚乙烯醇溶液的制备

5.2.5泥团的配制与湿坯的成型

5.2.6干管的烧制

5.2 K-M膜支撑体的表征方法

5.2.1 DTA-TG分析

5.2.2晶相结构分析

5.2.4 SEM分析

5.2.5孔隙率与孔结构分析

5.2.6机械强度测定

5.2.7支撑体渗透性能的测定

5.3 K-M膜支撑体的组成与结构

5.3.1物相结构分析

5.3.2红外分析

5.4 K-M膜支撑体的孔结构与机械强度测定结果与讨论

5.4.1机械强度与孔隙率

5.4.2莫来石物相对陶瓷膜支撑体微孔结构的影响

5.5硅藻土-莫来石支撑体渗透性能测试结果

5.6挤压成型工艺及影响因素

5.6.1晶须增韧机制

5.6.2挤压成型工艺原理及影响因素

5.7支撑体的升温煅烧制度的确定

5.7.1升温速度的确定

5.7.2煅烧温度的确定

5.8小结

第六章K-M负载膜的制备与表征

6.1制备方法的选择

6.1.1制备过渡膜层膜的目的与要求

6.1.2制备方法的选择

6.2 K-M负载膜的制备

6.2.1 SiO2过渡膜层的制备

6.2.2负载型中孔SiO2-Fe2O3膜的制备

6.3 K-M负载膜的表征

6.3.1物相结构分析：

6.3.2 IR分析：

6.3.3微观形貌的观测：

6.3.4N2吸附实验：

6.3.5渗透性实验：

6.4实验结果与分析

6.4.1 SiO2膜的表征结果与讨论

6.4.2 SIO2-FE2O3膜的表征结果与讨论

6.5小结

第七章膜反应器在1,2-二氯丙烷脱氯氧化制环氧丙烷的应用

7.1实验方法

7.1.1评价实验工艺流程

7.1.2膜反应器结构

7.2膜反应器性能评价结果

7.2.1温度对膜催化反应性能的影响

7.2.2空速对膜催化反应性能的影响

7.2.3原料气组成对膜催化反应性能的影响

7.2.4吹扫气对膜催化反应性能的影响

7.2.5不同催化剂的膜催化反应性能

7.3膜催化反应过程的分析与讨论

7.3.1反应物和产物在膜反应器中的分离机制

7.3.2膜反应中1,2-二氯丙烷转化率和环氧丙烷选择性提高的原因分析

7.3.3进一步改进的思考

7.4小结

第八章总结

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢