有序介孔材料SBA-15/Cu（Ⅰ）分离噻吩的研究

摘要

油品(汽油、柴油和航空用油等)具有高能量、安全稳定、易储存等优点是非常实用的能源。然而油品中的硫化物对汽车尾气净化器中的贵金属催化剂有严重毒害作用，燃烧生成SOx是大气污染的主要来源，并且危害人类健康，甚至造成酸雨。因此，油品脱硫成为人们急需解决的难题。2007年，美国环保局要求柴油和汽油中的硫含量分别从500ppmw和350ppmw降到15ppmw和30ppmw，欧洲和日本也有相关降低油品中硫含量的要求，无硫油品已经成为世界各国追求的目标。 本课题采用孔径与孔容相对较大的中孔有序介孔材料SBA-15为基底吸附剂，采用单分子层热分散法制备了以硅基有序介孔材料SBA-15为基底的脱硫吸附剂SBA-15/Cu(I)。通过XRD、N2吸附、SEM、TEM、XPS等方法对脱硫吸附剂进行了表征。以苯为芳香族化合物的代表；以正辛烷为脂肪族化合物的代表；以噻吩为油品中难脱除硫化物的代表，配制了三种典型的燃油体系，研究了常温常压条件下，以SBA-15和几种常见吸附剂(活性炭BY-1、13X分子筛、活性氧化铝Al2O3、Y型分子筛)为CuCl载体的脱硫剂分别在芳烃型(噻吩(2000ppm)/苯)、脂肪型(噻吩(2000ppm)/正辛烷)和混合型(噻吩(500ppm)/(80wt％正辛烷和20wt％苯))三个燃油体系中的脱硫性能。结果表明，对噻吩硫的穿透容量和饱和容量的顺序为：SBA-15/Cu(I)＞BY-1/Cu(I)＞Cu(I)/13X＞Al2O3/Cu(I)＞Cu(I)/Y。效果最好的脱硫吸附剂SBA-15/Cu(I)在三个模拟燃油体系中的穿透容量和饱和容量分别为：6.48wt％、8.52wt％;1.14wt％：3.92wt％和0.95wt％、2.11wt％。通过623K空气吹扫，723K氦气还原络合吸附饱和的SBA-15/Cu(I)吸附剂，使饱和的脱硫吸附剂SBA-15/Cu(I)得到再生，再生率超过90％。结果表明，该π-络合吸附剂SBA-15/Cu(I)能有效地分离噻吩，其穿透容量和饱和容量均超过了相关的文献报道值，是一种新型π-络合吸附剂。

目录

文摘

英文文摘

声明

前言

第一章文献综述

1.1油品深度脱硫的重要性

1.1.1国内外燃油含硫量标准

1.1.2燃料油中硫成分的组成和危害

1.1.3油品深度脱硫的重要意义

1.2非吸附型油品脱硫的主要方法

1.2.1加氢脱硫技术

1.2.2生物催化脱硫技术

1.2.3催化氧化脱硫技术

1.2.4烷基化脱硫技术

1.3吸附脱硫技术

1.3.1物理吸附脱硫技术

1.3.2化学吸附脱硫技术

1.3.3络合吸附脱硫技术

1.4有序介孔材料的合成与应用研究进展

1.4.1有序介孔材料的合成

1.4.2有序介孔材料的合成方法

1.4.3模板剂的脱除

1.4.4合成机理

1.4.5组装路线

1.4.6孔径调节

1.4.7产物形貌控制

1.4.8合成经验及影响因素

1.4.9介孔材料的改性

1.4.10介孔材料应用

1.5本课题研究意义

第二章实验部分

2.1实验内容

2.1.1实验原料

2.1.2实验步骤

2.2实验装置

2.3π-络合吸附剂SBA-15／Cu(I)的表征

2.3.1吸附法表征

2.3.2小角度XRD衍射分析

2.3.3透射电子显微镜分析

2.3.4扫描电子显微镜分析

2.3.5 X射线能谱分析

2.4拟油体系的配制

2.5固定床吸附穿透实验

第三章结果与讨论

3.1有序介孔材料SBA-15／Cu(I)吸附剂的表征

3.1.177K下N2吸附等温线

3.1.2小角度XRD衍射分析

3.1.3电镜分析

3.1.4 X射线光电子能谱分析

3.2固定床动态吸附法分离噻吩

3.2.1基底吸附剂对分离噻吩的影响

3.2.2 CuCl负载量对分离噻吩的影响

3.2.3π-络合吸附剂对分离噻吩的影响

3.2.4混合拟油体系对有序介孔材料SBA-15／Cu(I)分离噻吩的影响

3.2.5几种π-络合吸附剂的吸附容量及与相关文献的比较

3.3π-络合吸附剂SBA-15／Cu(I)的再生

3.4小结

第四章 结论

参考文献

发表论文及科研情况

致谢