固体碳在流化床反应器内甲烷裂解制氢过程中活性的研究

摘要

本文在流化床中对活性炭、炭黑和碳纳米管等固体碳在甲烷裂解反应中的催化活性进行了研究。用傅立叶变换红外光谱、滴定分析和x-射线衍射研究了浓硝酸以及负载微量金属的表面改性过程对固体碳表面性质和体相结构的影响。结果表明：经浓HNO3处理以后，固体碳体相结构没有发生明显变化，AC和CB表面生成了大量含氧基团，在高温反应条件下，含氧基团分解会生成甲烷裂解反应需要的活性位，提高了反应的初活性，在CNT上则没有这种作用；采用等体积浸渍法把Ni、Co和Pd-Ni负载到AC表面不能有效提高AC在甲烷裂解反应中的活性，相比较而言，用离子交换法负载同样量的Ni或Co则可以提高AC的初活性。采用等体积浸渍法把Ni、Co及Pd-Ni和Pd-Co负载到CB表面上时可以有效提高CB在甲烷裂解过程中的初活性，Ni负载到CNT表面时则不能提高CNT的初活性；SEM观察发现AC和CB上甲烷反应生成的固体碳表面形态差距很大，产物碳在空气中的程序升温失重过程表明生成的碳不同于AC和CB，可能是一种无定型石墨碳。AC上进行甲烷裂解反应生成的固体碳对水溶液中pb2+和Ca2+吸附量明显高于未处理过的AC。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1氢气的性质与用途

1.2氢气的制备方法

1.2.1生物质制氢

1.2.2太阳能制氢

1.2.3核能制氢

1.2.4电解水制氢

1.2.5化石燃料制氢

1.3本文的主要研究内容

第二章 固体碳用于甲烷催化裂解反应的研究

2.1实验

2.1.1试剂

2.1.2固体碳的改性处理

2.1.3甲烷催化裂解反应

2.1.4样品表征

2.2结果与讨论

2.2.1 AC改性及用于甲烷催化裂解制氢

2.2.2改性CB及用于甲烷催化裂解制氢

2.2.3改性CNT及用于甲烷催化裂解制氢

2.3结论

第三章 固体碳产品应用的探索

3.1前言

3.2实验

3.2.1试剂

3.2.2 AC吸附性能的测试

3.3结果与讨论

3.3.1 AC对Pb2+的吸附性能

3.3.2 AC对Ca2+的吸附性能

3.4结论

第四章 总结

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致 谢