多尖端旋转电极辉光放电等离子体甲烷转化放大研究

摘要

天然气是当今世界储量丰富而经济的能源，在石油资源日趋短缺的今天，人们越来越来重视天然气的开发利用。作为天然气的主要成分，甲烷的转化利用就成为天然气转化的关键。等离子体是一种十分有效的分子活化手段，目前全世界范围内在常压非热等离子体甲烷转化方面进行了大量的研究，但对等离子体甲烷转化的放大过程的研究却很少。 本文在前期工作的基础上，研究了辉光放电等离子体甲烷偶联反应的初步放大过程，研究表明：反应物甲烷流量从小试的30mL/min，增大到10L/h、50L/h，反应过程中的基本规律都同小试结果一致，如：反应结果同输入功率的关系、反应结果同烷氢比的关系等，放电的击穿电压并未随着反应物流量的增大而成比例地增大，甲烷10L/h条件下的反应结果，甲烷转化率可达70％左右，主产物乙炔的选择性为70％左右。 对等离子体发生器附上脉冲装置后对甲烷反应的影响规律进行了考察，结果显示：在脉冲装置的各调节项里，基值功率对反应的影响最大，使得放电区域电场增强，从而一定程度上改善了反应结果；峰值功率，对反应也有一定的影响，但影响程度稍次于基值功率(主要从放电现象和反应结果来比较)；其它两项脉冲频率和占空比对反应的影响不大。 另外，对反应中副产的积碳进行了XPS、SEM和XRD分析，分析结果表明所得积碳为石墨化的纳米级单质碳，可用作橡胶添加剂。

目录

文摘

英文文摘

声明

前言

第一章文献综述

1.1引言

1.2我国能源现状

1.3甲烷的转化方法

1.4等离子体介绍

1.4.1等离子体的概念

1.4.2等离子体的获得与分类

1.4.3等离子体的特性

1.4.4低温等离子体的应用

1.5低温等离子体甲烷转化的研究进展

1.5.1常压辉光放电

1.5.2介质阻挡放电

1.5.3电晕放电

1.5.4微波放电

1.6论文工作的提出及主要研究内容

第二章多尖端旋转电极反应器用于甲烷偶联制C2烃放大研究

2.1实验部分

2.1.1实验流程

2.1.2实验仪器及原料

2.1.3反应器形式及内电极结构

2.1.4数据处理

2.2结果与讨论

2.2.1甲烷流量为10L/h的工艺条件研究

2.2.2甲烷流量为50L/h的工艺条件研究

2.2.3对电源及放电电压的初步研究

2.2.4放大反应器规律性考察

2.2.5放大反应器电场参数的测定

2.2.6反应过程的放电电压和放电电流波形图

小结

第三章脉冲对多尖端旋转电极反应器用于甲烷偶联制C2烃反应的放大研究

3.1实验部分

3.2对脉冲装置的规律性考察

3.2.1基值功率对反应的影响

3.2.2峰值功率对反应的影响

3.2.3脉冲频率对反应的影响

3.2.4占空比对反应的影响

3.3基于以上研究结果,进行了如下总结

3.3.1各调节项对应的甲烷转化率的比较

3.3.2各调节项对应的乙炔选择性的比较

3.3.3各调节项对应的乙炔收率的比较

3.4能耗的计算

3.4.1基值功率对能耗的影响

3.4.2峰值功率对能耗的影响

3.4.3脉冲频率对能耗的影响

3.4.4占空比对能耗的影响

第四章对反应副产物积碳的表征分析

4.1 X射线光电子能谱(XPS)分析

4.2 SEM分析

4.3 XRD分析

第五章结论

参考文献

发表论文和科研情况说明

致谢